磁性Cr(Ⅵ)印迹型纳米吸附剂的制备及吸附性能研究

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Cr(Ⅵ)是当前全世界最普遍的重金属污染物之一。其毒性大,且会随着河流或者地下水等介质进行转移,进入地球生污染地球环境中的水和土壤资源,进而影响人类的健康。离子印迹技术是分子印迹技术的拓展和升级,本文尝试采用离子印迹技术制备得到对Cr(Ⅵ)具有高吸附选择性、易于回收分离的磁性印迹型纳米吸附剂,并系统考察了其对Cr(Ⅵ)的吸附性能。首先,本文使用壳聚糖作为载体包覆在纳米Fe3O4颗粒上,制成磁性印迹型纳米吸附剂(M-MIPs):即以纳米四氧化三铁磁粉为核心,以Cr(Ⅵ)为模板分子,以壳聚糖为功能单体,油酸钠为分散剂,环氧氯丙烷为交联剂,制备出易于分离回收、具有较高稳定性和较强酸碱耐受性的磁性吸附材料。经过各项表征,所得材料粒径分布均匀,有良好的磁性,且可以证明壳聚糖被均匀包覆在纳米Fe3O4颗粒上。其次,使用M-MIPs吸附人工模拟Cr(Ⅵ)污染废水,以吸附量为指标优化吸附条件,在最佳条件下(pH7.0,25℃,吸附平衡时间60min),Cr(Ⅵ)初始浓度为50mg/L的吸附量可达到16.7mg/g,去除率为67%,且吸附量高于同等条件下的磁性非印迹颗粒。经验证,吸附过程为吸热的,当反应体系的温度提升至45 ℃时,M-MIPs颗粒对Cr(Ⅵ)的吸附量能提高到25.6 mg/g。通过对比M-MIPs颗粒吸附Cr(Ⅵ)离子前后的XRD谱图和红外光谱,推断得出M-MIPs对水溶液中Cr(Ⅵ)离子的吸附机理如下:Cr(Ⅵ)离子在吸附剂颗粒的表面上发生了氧化还原反应,生成了 Cr3+离子。此外,可以通过物理方法将颗粒表面上吸附的Cr3+离子分离出,从而使吸附剂能够再次循环使用;经过验证,在多次循环利用之后,M-MIPs依旧能保持良好的超顺磁性能。选择性吸附实验表明,在多种混合离子共存时,阳离子会增加M-MIPs吸附Cr(Ⅵ)的选择性,而阴离子会抑制其选择性。最后,探究了上文制得的M-MIPs印迹材料对土壤中的Cr(Ⅵ)的吸附去除效果。结果表明,通过淋洗法对污染土壤进行洗脱的预处理后,将得到的含Cr(Ⅵ)废液作为研究对象,使用M-MIPs作为吸附剂吸附其中的Cr(Ⅵ),发现M-MIPs对于含Cr(Ⅵ)浓度较高的土壤淋洗液中的Cr(Ⅵ)去除率比含Cr(Ⅵ)浓度较低的土壤淋洗液要低。因此,M-MIPs材料要应用于实际的污染土壤或污染地下水修复,还需要进行大量的技术改进和完善工作。
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