“短接触”和水蒸气存在下的煤层CH4和CO2两步反应直接合成乙酸的研究

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zybx
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
煤层CH4和CO2共同活化转化是集资源、能源和环保于一体的当今催化领域最具挑战性的课题之一。本研究将CH4-CO2合成乙酸反应拆分成两步,绕过反应的热力学限制,使CH4-CO2在多相催化体系中合成乙酸成为可行的工艺。本文在前期研究工作的基础上,针对存在的问题,采用在两步进料间隙通入惰性气体吹扫的“短接触”反应强化两步反应过程,通过在反应体系中引入水蒸气抑制乙酸分解、促进乙酸脱附,有效地提高了目的产物的收率和选择性;利用微反装置和气相色谱在线分析对CoPd/TiO2、CuCo/TiO2和CoPd/SiO2三种催化剂进行了评价;使用XRD、FTIR、TEM、SEM及XPS对催化剂进行了表征,并与它们的反应活性相关联,探讨了活性高低的原因,得出了以下主要结论: (1)在两步反应间隙加入惰性气体吹扫的“短接触”反应可太原理工大学硕士研究生学位论文以有效地抑制C执一CO:两步反应副产物的产生,提高目的产物的选择性。在CO:或CO加氢中使用“短接触”反应同样可以提高目的醇收率和选择性。 (2)在反应体系中引入水蒸气可提高乙酸的收率和选择性,提高了乙酸生成的稳定性。 (3)最佳供水流量为o.4ml/m in。 (4)反应第一步通入水在很大程度上抑制了甲醇的生成,在一定程度上促进了乙醇和乙酸的产生。 (5)催化剂COPd/Tio:的平均活性最高,CuCO/Tiq次之,CoPd/SIO:活性最低。 (6)三种催化剂上最佳的进料方式均为C玩+HZ+玩o/C02+H2+HZO。(7) FTIR表征表明反应后的催化剂表面有乙酸物种生成,尤其是在含水进料方式反应后的催化剂表面尤为明显。(8)金属Cu不是催化生成乙酸的重要因素,主要是促进甲醇生成。有水存在时,活性金属Cu被水氧化,进而抑制了催化剂的加氢性能。 太原理工大学硕士研究生学位论文 (9)金属组分在载体Tio:上比在510:上分散的更均匀,与TIO:作载体的催化剂的活性较高相一致。与Cu、Co相比,Pd与TIO:具有更强的相互作用。 (10)水对催化剂的团聚有一定的抑制作用。
其他文献
介绍了现有几种阻燃钛合金的发展、物理机械性能、应用、阻燃性能检测方法及尚需解决的问题等。阻燃,钛合金,阻燃性能
本文论述初中历史课堂运用问题教学法的实践,建议通过构建和谐课堂,保护学生问题意识;借助图片对比,引起学生思考;打破思维定势,促进学生探究;强化提问动机,培养学生善问能力
牛舍要保温:保证适宜的牛舍温度,可减少牛体热量散失,因此要把破损漏风处修好,不让贼风侵袭:饲料营养要均衡:每日每头牛粗料不可低于6公斤,饲草和精料更要多样化,不能只饲喂一种饲料
针对车载仪表复杂化的通信控制要求,介绍了德国Micronas公司专用汽车仪表芯片CDC3207G,提出了基于此芯片的CAN通信模块硬件接口电路及相关软件的设计方案,结果证明,该方案不仅可
根据对某水库冬季气象资料的研究,建立了适用于水库冰盖内温度的数值模型并采用有限元方法求解,通过典型算例进行验证及误差分析,模拟结果显示了随着时间的变化冰冻期内部温