【摘 要】
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发光水凝胶具有原位和实时检测性使其在生物医学及临床研究中有广泛的应用。现有发光水凝胶是用自身具有荧光性的有机凝胶因子来制备,或者是引入如稀土离子到水凝胶网络来制备,凝胶因子和稀土元素都有一定的毒性、生物相容性差且价格昂贵,限制了其进一步广泛应用。而碳量子点具有优良的生物相容性,化学稳定性和高光稳定性,在生物医用领域有更好的应用前景。本文成功制备了煤沥青碳量子点（C-dot）和改性琼脂糖（AG）水凝
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发光水凝胶具有原位和实时检测性使其在生物医学及临床研究中有广泛的应用。现有发光水凝胶是用自身具有荧光性的有机凝胶因子来制备,或者是引入如稀土离子到水凝胶网络来制备,凝胶因子和稀土元素都有一定的毒性、生物相容性差且价格昂贵,限制了其进一步广泛应用。而碳量子点具有优良的生物相容性,化学稳定性和高光稳定性,在生物医用领域有更好的应用前景。本文成功制备了煤沥青碳量子点（C-dot）和改性琼脂糖（AG）水凝胶,并将二者复合制备出一种具有良好力学性能和生物相容性的发光水凝胶。具体如下:（1）以资源丰富且廉价的煤沥青为碳源采用双氧水刻蚀的制备方法,制备了具有蓝色荧光的C-dot;采用透射电镜（TEM）、红外光谱（FT-IR）和X射线光电子能谱（XPS）等技术对碳量子点的形貌、粒径分布、结构以及表面原子价态进行表征,煤沥青C-dot呈球形,粒径为2～5 nm,且表面存在着丰富的-COOH,-OH等官能团;讨论了双氧水浓度、温度和反应时间等因素对C-dot的荧光量子产率的影响,在最佳条件下煤沥青基C-dot荧光量子产率达到16.67%;研究了C-dot的荧光性能,在紫外光的激发下,C-dot发出蓝色荧光,并具有上转换特性,C-dot在p H 3.0～9.0范围内表现出良好的荧光稳定性,强酸强碱都会导致其荧光淬灭,且不同极性的溶剂对C-dot的荧光性能有一定的影响,极性越大,其荧光强度越大。（2）以天然高分子AG作为第一物理交联网络,聚乙烯醇（PVA）为第二物理交联网络,七元瓜环（CB[7]）为交联剂,制备了双网络AG/PVA/CB[7]水凝胶;采用扫描电镜（SEM）、FT-IR和X射线衍射（XRD）等技术对AG/PVA/CB[7]水凝胶的形貌、结构以及交联方式进行表征,该凝胶中PVA、AG、CB[7]主要以氢键的方式作用,同时存在少量高分子微晶;探究了组分和冷冻-解冻次数对水凝胶力学性能的影响,当冷冻-解冻循环次数在一定范围内（1-5次）时,该体系的力学性能随冷冻-解冻次数的增加而增加,交联剂CB[7]的加入改善了水凝胶的力学性能,最大拉伸强度为0.37 MPa;通过称重法研究了AG/PVA/CB[7]水凝胶的自愈性能以及CB[7]对该水凝胶自愈性能的影响,其自愈效率为40.8%;研究了AG/PVA/CB[7]水凝胶的溶胶-凝胶转变性能,该水凝胶在高温（>75℃）和强酸(>5mol·L-1)条件下向溶胶转变。（3）以煤沥青基C-dot为发光因子,制备了C-dot/AG/PVA/CB[7]发光水凝胶,采用SEM和FT-IR等技术对C-dot/AG/PVA/CB[7]水凝胶的形貌、结构以及交联方式进行表征分析,并且确定C-dot与凝胶网络主要以氢键的方式作用;研究了C-dot与水凝胶的性能影响规律,C-dot的引入增强了水凝胶的力学性能,减弱了水凝胶的自愈性能,使得水凝胶的溶胀平衡时间变长,并且二者的结合使得荧光发射波长红移了33 nm;采用MTT法研究了C-dot/AG/PVA/CB[7]发光水凝胶的细胞毒性,该水凝胶对SVREC细胞无毒;该水凝胶的发光机理符合表面官能团理论。
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