电解水是产生清洁和可再生能源氢的最有前景的策略之一。电解水的性能受制于阳极发生的析氧反应（OER）和阴极发生的析氢反应（HER）这两个方面。电解水制氢具有过高的工作电位,这会导致能量转换效率的降低。高效的电催化剂可以改善其缓慢的反应动力学进而降低工作电位,并减少能耗。二维MoS₂电催化剂由于其独特的物理特性及其潜在的催化活性而受到关注。然而,MoS₂较弱的导电性以及有限的活性位点严重限制了其催化活性。本论文主要针对这两方面问题采取异质原子掺杂、原位电化学氧化调节以及构建异质结构等调控手段对MoS₂进行优化改善,以期获得高性能的电催化材料。具体研究归纳如下:（1）通过简单的一步水热法制备了N掺杂二硫化钼（N-MoS₂）、P掺杂二硫化钼（P-MoS₂）和As掺杂二硫化钼（As-MoS₂）。经表征分析可知,N、P和As分别成功的掺杂到MoS₂中,且形貌和晶体结构并未发生明显改变。其中As-MoS₂纳米片表现出卓越的催化析氢性能,在电流密度10 m A cm^-2下,具有较小的过电位200 m V。并且,As-MoS₂催化剂具有出色的长期稳定性。此外,边缘的电化学氧化导致对原始MoS₂催化性能的显著抑制,而As掺杂的MoS₂纳米片的催化性能受边缘氧化的影响较小,这表明其基面具有催化活性。DFT计算表明,As原子的ΔG_H*计算值仅为-0.07 e V,表明其具有出色的催化析氢性能。此外,经研究,费米能级以下和附近的p轨道中心（ε_p）在H吸附过程中起重要作用,并且ε_p越接近费米能级,则H-非金属原子键越弱。适当的ε_p可以确保与H的键强度适当,并进一步影响析氢的催化活性。（2）通过简单的一步水热法制备了N、F共掺杂二硫化钼（NF-MoS₂）纳米片。经表征分析可知,N和F成功掺杂到MoS₂中,且形貌和晶体结构并未发生明显改变。由于化学共掺杂的协同作用,所制得的NF-MoS₂催化剂表现出优异的电催化析氢活性,具有低的起始过电位110 m V,小的Tafel斜率57 m V dec^-1和出色的长期稳定性。DFT计算表明,F原子诱导了基面上N原子的活化。即NF-MoS₂基面上的N可以充当新的活性和可调节的催化位点。MoS₂惰性基面可以通过N和F共掺杂的协同作用而被激活,催化活性位点增加,从而导致MoS₂催化活性大大提高。此外,MoS₂纳米片中的N和F共掺杂还可导致更高的本征电导率。（3）通过对N掺杂MoS₂进行原位电化学氧化调节合成了一种独特的Mo O_x@N-doped MoS_2-x核壳结构催化剂。经表征分析可知,电化学氧化调节后,晶体结构较差,晶体中存在许多缺陷并且Mo的化合价相对较高。由于在N-MoS₂的表面上形成适量的析氧活性位点Mo O_x,因此优化了其析氧性能。而内部N-MoS₂作为导电载体,可确保快速电荷转移。其中Mo O_x@N3-doped MoS_2-x表现出卓越的催化析氧性能,在10 m A cm^-2下具有极低的过电位270 m V,小的Tafel斜率61 m V dec^-1和令人满意的稳定性。DFT计算表明,内部N原子掺杂可以增强电子传导性。外部Mo Ox形成,增加了吸附的O*物种的亲电子性,因此通过亲核攻击促进了吸附的OOH*中间体的形成,从而,通过吸电子感应效应加速了OOH*的去质子化以生成O₂。（4）通过原位还原金属前躯体将活性位点Ni Fe纳米片负载到2D MoS₂上,制备了Ni Fe/MoS₂复合材料。这种方法,不仅可以抑制Ni Fe纳米片的聚集,而且还可以使它们均匀地暴露于二维MoS₂的惰性基底平面。同时,在金属前驱物原位还原过程中产生的气体与超声之间的协同作用有助于MoS₂的剥落,有助于形成薄的层-层的结构。经表征分析可知,Ni Fe/MoS₂复合材料厚度约为7 nm,并且表现出强大的界面耦合和电子转移。由于层与层之间的相互作用,Ni Fe/MoS₂表现出卓越的催化析氧性能,在10 m A cm^-2下具有极低的过电势260 m V,小的Tafel斜率48 m V dec^-1和令人满意的稳定性。DFT计算表明Ni Fe与MoS₂层与层之间强相互作用,存在电子转移,调控了活性位点Ni Fe的电子结构,影响其在析氧过程中中间体的吸附能,从而影响活性位点的析氧活性。