氮掺杂二氧化钛的制备及其光催化性能的研究

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以TiO2为代表的半导体光催化氧化技术能在常温下利用光能氧化分解污染物,是具有广阔应用前景的治理环境污染的新技术。但TiO2禁带宽度大(3.2eV),只能利用太阳光中的紫外线部分(仅占太阳光能34%)。这使TiO2作为光催化剂在实际应用中难以大规模推广。采用非金属元素氮对TiO2 进行掺杂改性,是拓展TiO2 光谱响应范围的有效途径。本文以氨为氮源,分别采用溶胶-凝胶法结合浸渍法以及水解沉淀法制备氮掺杂TiO2光催化剂。以乙烯为模型反应物,分别考察了不同制备条件、不同方法制备的催化剂在可见光和紫外光照射下的气相光催化性能,并采用XRD、BET、TEM、DRS、EFISPS 及XPS 等表征手段,研究这些催化剂的结构和光电性质,讨论了氮掺杂影响TiO2光催化性能的机理。此外,本文还探索了以肼为氮源制备氮掺杂TiO2的新方法。研究结果表明:(1)采用溶胶-凝胶法结合浸渍法制备氮掺杂TiO2时,400℃焙烧的样品可见光活性最高,主要原因是样品中少量金红石相的存在可以有效提高光生载流子的分离效率。氮的掺杂可以提高TiO2对可见光和紫外光的吸收,但对TiO2的结构影响很小。氮掺杂在TiO2禁带中引入了杂质能级,使TiO2在可见光激发下也可以产生光生载流子,提高了催化剂的可见光催化性能,然而这些杂质能级同时成为了载流子的复合中心,从而降低了催化剂的紫外光催化性能。(2)通过比较溶胶-凝胶法结合浸渍法与水解沉淀法制备的氮掺杂TiO2的光催化性能、结构及光吸收性质,发现由溶胶-凝胶法结合浸渍法所得到的催化剂结构明显改善,光催化性能也得到提高。(3)以肼为氮源,利用其可燃性,制备出了晶粒小、比表面积大、具有多孔结构的氮掺杂TiO2。该氮掺杂TiO2的可见光催化性能较好。本课题的创新之处:(1)采用改进的溶胶-凝胶法结合浸渍法制备了性能优良的氮掺杂TiO2光催化剂;(2)首次采用电场诱导表面光电压谱研究了氮掺杂TiO2光催化剂的光电性质,探讨了氮掺杂影响TiO2光催化性能的机理;(3)首次利用肼的可燃性,以肼为氮源,在短时间高温条件下制备了氮掺杂TiO2光催化剂。
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