改性二氧化钛光催化剂的制备及性能研究

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人类正面临水中有机污染物的困扰,采用传统的物理化学方法或生物法难以将其有效去除。TiO2光催化氧化技术是一种先进的水中有机污染物处理技术,氧化性强、广谱性(对几乎所有有机污染物都有氧化效果)、环境友好,是一种很有应用潜力的水中有机污染物去除技术。纳米TiO2粉体(如商品化的Degussa P25TiO2)光催化水中有机污染物降解具有很高的活性,但纳米TiO2粉体分散在水中形成胶体,回收困难,使得该技术的实际应用受到限制,迫切需要研发一种更高性能的光催化剂。本论文以硫酸钛为前驱物,采用尿素均匀沉淀水热法制备TiO2,并以甲基橙(MO)模拟水中有机污染物,考察了硫酸钛水溶液的pH、存放时间及焙烧温度等对TiO2光催化剂性能的影响。结果表明,采用硫酸钛水溶液的pH=-0.51、存放时间大于60 d、160oC尿素均匀沉淀水热反应20 h、800oC焙烧制得的TiO2具有很高的光催化降解MO活性,并且TiO2晶粒大,沉降性好,反应后回收容易。傅立叶红外(FTIR)、X-射线粉末衍射(XRD)分析结果显示,硫酸钛水溶液存放时间越长,制得的TiO2表面羟基数越多、结晶度越高,这可能是其具有高的光催化活性的缘故。为进一步提高该TiO2光催化活性,考察了磷酸银、碳及碳氮改性对TiO2光催化活性的影响,发现修饰少量(1.0 wt%)磷酸银或碳(n(TiO2)/n(C)=200)可显著提高TiO2光催化活性,尤其是用磷酸银修饰制得的1.0 wt%Ag3PO4/TiO2光催化剂,对初始浓度为20 mg/L的150 mL甲基橙水溶液,在0.15g催化剂、中性条件下,50 min即将MO完全光催化降解,而TiO2,在同样条件下反应50 min大约只降解了81.6%,并且该催化剂很稳定,重复使用4次仍保持较高的光催化活性。XRD结果显示,磷酸银、碳在TiO2上高度分散。紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)分析表明,修饰少量(1.0 wt%)磷酸银或碳(n(TiO2)/n(C)=200)的TiO2光催化剂发生了红移,这可能是其光催化活性提高的原因。本论文还对1.0 wt%Ag3PO4/TiO2光催化甲基橙降解反应条件进行了优化。适宜的甲基橙浓度为20 mg/L,催化剂用量为1.5g/L。
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