钙钛矿纳米晶的绿色制备及其在发光二极管中的应用

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铅卤化物钙钛矿纳米晶具有光致发光量子产率高、发光色纯度高和发射光谱范围易调控等光物理性能,引起研究者的极大关注。近年来,钙钛矿纳米晶被广泛地应用于各种光电器件,如太阳能电池、发光二极管(LED)、激光器和光电探测器等。目前报道的钙钛矿纳米晶制备方法有热注入法、重结晶法、超声法、微波法、溶剂热法和研磨法等。但是由于钙钛矿是离子化合物而很容易被水解,大多数的液相合成法主要在有机溶剂中进行。因此,如果能够以环境友好的水作为反应的溶剂制备钙钛矿纳米晶,具有重要的研究意义。为解决这一问题,本论文开发了一种全新的低温水相合成法来制备一系列不同组分和形貌的钙钛矿纳米晶,并将所制备的钙钛矿纳米晶应用于电致发光(EL)基LED和光致发光(PL)基LED。本论文不仅为钙钛矿纳米晶的制备提供了一个新的绿色环保的方法,还证明所制备的材料在实际应用中的潜力。主要工作如下:
  (1)开发了低温水相法制备钙钛矿纳米晶,该方法直接以水作为反应溶剂,利用低温冷冻法实现钙钛矿纳米晶在水中的制备,并通过改变冷冻方式进行对照实验,探究了冷冻速率对于合成钙钛矿纳米晶的影响,结果标明冷冻速率越快,纳米晶产率越高。
  (2)研究了表面活性剂对钙钛矿纳米晶的影响,发现表面活性剂在该制备中对于纳米晶的稳定作用,且不同表面活性剂会导致产物形貌的改变。
  (3)探讨了该方法的通用性,通过低温水相法制备了CsPbX3(X为Cl-、Br-、I-)纳米晶、有机无机杂化钙钛矿CH3NH3PbBr3纳米晶以及采用不同表面活性剂的CsPbBr3纳米晶。研究表明前驱物溶解度在反应过程中具有重要的影响,并通过改变前驱物PbI2溶解度的策略,成功实现CsPbI3纳米晶的制备。
  (4)将CsPbBr3纳米晶应用于光致发光基LED当中,所制备的光致发光器件电压为3.7V时,亮度可以达到36490cd m-2。表现出CsPbBr3纳米晶本身优异的光学性能。进一步将其作为发光层集成到电致发光LED中,亦能够产生高色纯度的绿光。但是由于器件的亮度、电流效率与外量子效率相对较低,还有待改进。
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