碳纤维树脂基复合材料的界面科学一直是前沿研究课题,界面作为连接增强体和基体的纽带,影响复合材料中应力传递、裂纹传播和失效模式等过程,因而界面特性直接影响甚至控制复合材料的宏观性能。针对高模碳纤维(HMCF)的表面惰性、配套树脂基体模量低及中间界面相薄弱等三方面问题,本文针对高模碳纤维表面处理建立了纳米浸润行为的分析方法,基于高模量环氧树脂基体“二级增刚”的设计和制备开展了复合材料界面形成机制和界面增强机理的研究,利用萘酰亚胺的组装效应设计了复合材料新型界面相,从高模碳纤维表面浸润增效、树脂基体增刚、复合材料界面相优化设计等多个层次实现了复合材料的界面增强。1.基于未处理、阳极氧化和上浆的高模碳纤维的表面特性,采用分子模拟和实验验证相结合的方法,探讨了表面物理形貌和化学性质对树脂浸润行为和复合材料界面结构及性能的影响。与未处理的纤维相比,阳极氧化和上浆后表面纳米沟槽的深宽比减小,表面化学活性和表面能增加,与树脂的浸润性提高;阳极氧化和上浆的碳纤维复合材料存在连续界面,而未处理碳纤维复合材料界面处发现约80nm的孔隙,因而界面剪切强度、横向拉伸强度和层间剪切强度低于前两种碳纤维复合材料;纳米浸润分子模拟表明,碳纤维表面沟槽深宽比的减小和官能化,可以消除复合材料界面孔隙和优化界面结构,提高了复合材料界面粘结性能。2.以“二级增刚”的分子设计制备了模量可控的环氧树脂体系(TD,TCD,MTCD),研究了树脂模量对高模碳纤维复合材料界面、力学以及空间性能的影响。通过酰胺酸(AA)的原位分子级增刚有效提高了环氧交联网络的交联密度和刚性,建立树脂增刚的机理模型;高模量树脂体系(MTCD)的热性能和力学性能均高于TD和TCD树脂体系,其中拉伸模量达到4375MPa;与TD和TCD体系的复合材料相比,MTCD体系改善了复合材料界面粘结作用和失效模式,其中横向纤维束拉伸强度和层间剪切强度分别提高了 92%和40%,同时提升了复合材料的拉伸、弯曲和压缩性能,并且真空逸气性能满足ASTM标准。3.针对HMCF/TD,HMCF/TCD和HMCF/MTCD三种高模碳纤维复合材料,原位分析了复合材料界面相元素、模量分布和化学结构,研究了不同树脂体系对界面扩散程度的影响因素,探讨了复合材料界面相形成和界面增强的机理。与HMCF/TD相比,HMCF/TCD和HMCF/MTCD复合材料的界面相厚度依次拓宽,模量过渡效果愈加明显,界面相化学扩散变得均匀;与TD树脂体系相比,TCD和MTCD的粘度较低,浸润性好,固化速度较慢,导致与上浆剂层扩散程度高,建立了“上浆剂层溶胀扩散”的界面形成机制;HMCF/TCD和HMCF/MTCD复合材料的界面相厚度较宽,树脂基体的模量高,复合材料模量过渡层应力传递能力越强,复合材料界面性能越好。4.基于高模碳纤维表面的类石墨结构,以萘酰亚胺(NDI)分子组装构建高模碳纤维复合材料新型界面相,探讨了 NDI表面分子组装机理,评价了裸丝、商业和NDI组装碳纤维表面特性和复合材料界面性能。利用π-π堆积、静电吸附、氢键等多重相互作用,实现高模碳纤维表面NDI的纳米片状组装,增加了碳纤维表面粗糙度和活性官能团含量,表面能比裸丝和商业碳纤维分别提高了 59%和23%。以表面组装活性纳米片状结构引入复合材料中间界面相,横向纤维束拉伸强度和界面剪切强度比商业碳纤维分别提高了 64%和31%。在界面化学键基础上引入π-π堆积作用增加了复合材料界面粘结,并且NDI纳米片在界面破坏中裂纹钉铆和偏转的作用提高了界面相韧性,实现了其复合材料界面增强的效果。