稳定性是新材料设计过程中需要考虑的首要问题。材料的稳定性可分为热力学稳定性和动力学稳定性,而热力学稳定性又是衡量稳定性最常用的标准。热力学稳定性通常用分解能来定量描述。精准确定材料的分解能需要考虑材料分解过程中所有可能的分解路径。而传统的分解能计算方法一般只考虑特定的一条或几条分解路径,造成计算误差,从而在理论上预言了一些实验上不存在的“新”材料。为此,本工作以卤族钙钛矿为例,使用线性规划方法来计算材料的最优分解路径和最低分解能,预测其热力学稳定性。为了尽可能考虑所有可能的分解路径,分解后的竞争相考虑了无机晶体库和粉末衍射文件卡中所有可能的晶体结构。基于此,我们发展了一套基于线性规划、材料数据库以及第一性原理计算的材料分解能计算方法。此外,品质因子在材料筛选和新材料设计中至关重要。比如,根据Shockley-Queisser极限,虽然带隙是筛选光伏材料的重要品质因子,但将带隙作为唯一品质因子却又过于简单,因为理想的太阳能电池吸收材料需要满足多种条件,如高稳定性、高光吸收系数和长载流子寿命等。然而,同时考虑多种品质因子大大增加了材料筛选的难度。在本工作的卤族钙钛矿光伏材料筛选过程中,将分解能和带隙结合成一个统一的品质因子,采用贝叶斯优化方法(一种自适应机器学习方法)来加速材料筛选。与传统的穷举法相比,基于统一品质因子的贝叶斯优化方法比随机材料搜索方法(模拟实验“试错”过程)效率至少提高了两倍。该工作为从大量材料中搜索出理想的目标材料提供了 一个计算成本较低的方法。