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铁是火成岩中丰度最高的变价元素,也是重要的成矿元素,主要以+2和+3价赋存于各类岩石、矿物和流体中,并广泛地参与各种岩浆作用和成矿作用。前人研究发现,火成岩中铁同位素存在较大的分馏(~0.6%。),并且高硅火成岩相对低硅火成岩更富集重Fe同位素。因此,Fe同位素在示踪岩浆演化和地壳分异方面有巨大的潜力。厘清分馏机理是将铁同位素作为示踪工具的前提。然而,到目前为止,高硅火成岩铁同位素的分馏机制仍处在争论之中,尤其是流体出溶和结晶分异作为两个最重要的机制备受关注。为了进一步阐明高硅火成岩铁同位素分馏机制和探索其应用前景,本文对一系列代表性的高硅流纹岩和花岗岩样品进行了研究,探讨了这两种机制对火成岩Fe同位素所起的作用。我们选择了华南和越南三个代表性地区的流纹岩开展了研究。这些流纹岩的Fe同位素具有较大的Fe同位素分馏(δ56Fe = 0.05±0.05 ‰~0.55±0.05 ‰),且随着演化程度增加,更富重Fe同位素。这些流纹岩缺乏明显的流体-熔体/岩石相互作用的指标(如稀土元素四分组效应,低的Zr/Hf、K/Rb比值等),说明火山去气过程对岩浆成分的影响很小。我们进行的瑞利分馏计算进一步表明火山去气作用在产生流纹岩Fe同位素分馏上的作用并不大,最多只能使残余熔体的δ56Fe值升高0.06 ‰。这显然不能解释我们观察到的流纹岩较大的δ56Fe值变化。根据现有的研究结果,与全岩相比,单矿物的δ56Fe值变化非常大(可从钛铁矿的-0.23‰变化到斜长石的+0.91‰)。我们认为,流纹岩的Fe同位素组成随着SiO2含量的增加而偏重是与某些矿物的分离结晶密切相关。随岩浆演化程度增加,流纹岩δ56Fe升高意味着富集轻Fe同位素的矿物从岩浆中分离结晶,与高硅的流纹质岩浆相对应的此类矿物很有可能是黑云母和Fe-Ti氧化物,这些矿物在引起流纹质岩浆的Fe同位素分馏上起了较大的作用。另外,我们对一系列代表性花岗岩样品的Fe同位素分析也表明,花岗岩同样也记录了显著的Fe同位素分馏(δ56Fe = 0.05±0.07~0.42±0.01‰)。值得指出的是,与流纹岩相比,花岗岩δ56Fe的演化趋势呈现出多样性,随演化程度增加:(1)华北克拉通南缘古元古代龙王(?)碱性花岗岩的δ56Fe降低;(2)南岭西段晚侏罗世千里山、骑田岭花岗岩的δ56Fe值升高;(3)赣西北九岭巨型复式岩基中晚侏罗世甘坊-古阳寨花岗岩的δ56Fe值几乎不变。因此,富集轻Fe同位素的流体出溶显然不能解释这些花岗岩铁同位素演化趋势的多样性。尽管地质和地球化学的证据表明一些高分异的花岗岩经历了显著的流体-熔体/岩石相互作用,然而δ56Fe值与流体出溶指标之间缺乏明显的相关性,表明流体出溶对高硅花岗岩Fe同位素分馏的贡献依然是次要的,主要仍是某些矿物的晶出控制了 Fe同位素的分馏。并且,晶出的矿物组合决定了 Fe同位素分馏的趋势的多样性:(1)富集重Fe同位素的矿物分离将导致残余熔体逐渐富集轻Fe同位素(如磁铁矿);(2)而富集轻Fe同位素的矿物晶出则会导致残余熔体δ56Fe值升高(如黑云母、角闪石、钛铁矿等);(3)如果同时晶出上述两类矿物,则两类矿物产生的Fe同位素效应可相互抵消,δ56Fe值无明显变化。综上,高硅火成岩的Fe同位素分馏机制复杂。本文通过对高硅流纹岩和花岗岩的综合研究发现,富集轻Fe同位素的流体出溶对高硅火成岩Fe同位素分馏的贡献是次要的,而主要是晶出的不同矿物或不同矿物组合控制了高硅火成岩岩浆铁同位素组成的变化。