燃煤电厂周边大气干湿沉降的汞同位素组成及分馏特征研究

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燃煤电厂排放至大气的气态氧化汞和颗粒物汞可通过干湿沉降的方式进入地表环境中,进而威胁人体健康。同时,由于排放的气态零价汞在大气中停留时间很长,电厂周边的大气环境还会受到远距离传输污染的影响。因此,调查分析燃煤电厂周边大气环境的汞污染水平和远距离传输污染来源具有十分重要的意义。本研究以长三角地区某燃煤电厂为研究对象,分析电厂燃煤及烟气净化过程中产生的汞同位素分馏特征,计算出最后排放烟气中的汞同位素组成。然后采集电厂周边大气干湿沉降样品,测定其汞同位素组成,与烟气对比分析其季节变化规律。最后通过大气后向轨迹聚类分析,结合汞同位素数据推测电厂周边大气汞的远距离传输污染来源。主要研究结果如下:
  (1)该电厂使用燃煤的δ202Hg平均值为-0.53±0.10‰(1SD),Δ199Hg平均值为0.19±0.03‰(1SD),而燃煤产物的汞同位素组成取决于燃煤种类、运行条件、APCDs类型等因素,其δ202Hg值的范围为-1.76~0.05‰,Δ199Hg值的范围为0.06~0.39‰。整个煤炭燃烧过程中发生了多次汞同位素的质量分馏,但未发生非质量分馏,致使底灰倾向于富集重汞同位素,飞灰倾向于富集轻汞同位素,石膏中则富集了高比例的重汞同位素。计算得到排放烟气的汞同位素特征与燃煤的没有显著区别,说明燃煤电厂排放烟气的汞同位素特征取决于燃煤本身,可以由燃煤的汞同位素组成直接预测。
  (2)本研究区域大气环境存在一定程度的汞污染,其PM2.5中平均THg浓度为77.78±37.52pg/m3,明显高于北半球的大气颗粒物汞背景值。相对于秋季,冬季燃煤电厂造成的大气汞污染更加严重,PM2.5中的THg平均值高达106.70pg/m3。所有的PM2.5样品的汞同位素组成都与排放烟气相似,其δ202Hg平均值为-1.24±0.59‰,Δ199Hg平均值为0.05±0.19‰,此结果表明PM2.5中的汞污染主要来自燃煤电厂。汞同位素特征结合大气后向轨迹分析结果表明,秋季PM2.5样品受到远程输入污染的影响较小,而冬季采样期间的大气环境则受到北方地区的输入气团的影响,致使PM2.5的Δ199Hg值更加偏负。
  (3)电厂周边的全年大气湿沉降THg平均值为8.68ng/L,各季节的污染程度排序为:冬季>春季>秋季>夏季,而各点位的湿沉降THg含量无显著差异,说明电厂对不同点位的影响差异较小。本研究区域采集的大气湿沉降样品均表现出与烟气相近的MDF和MIF:δ202Hg平均值为-1.22±0.59‰(1SD),Δ199Hg平均值为0.24±0.20‰(1SD)。但是由于大气环境受到远距离传输污染影响,所有样品的汞同位素组成都与燃煤电厂排放烟气存在一定偏差:春、夏两季本研究区域大气环境受到海洋输入气团的影响较大,而秋、冬两季大气环境则受到云贵高原输入气团的影响更为明显,说明燃煤电厂周边大气环境不只会受到排放烟气的污染,还会受到远程输入气团的影响。
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