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聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPA)是一种被广泛应用的温敏性水凝胶。纳米复合水凝胶则是将纳米颗粒引入到水凝胶中,使其具有独特的三维网络结构和优异的力学f性能。无机纳米粒子填充高分子聚合物可达到综合提升复合材料性能的目的,其微观结构和动力学行为决定了其宏观性能,如何阐明纳米粒子对复合材料结构和动力学行为的影响,如何在分子水平检测体系内氢键等有机-无机相互作用对设计和制备性能优异的高分子材料具有指导意义。本课题采用多种先进固体核磁共振技术结合调制DSC(TM-DSC)技术和热重分析法模拟裂解动力学来研究PNIPA/Clay纳米复合材料中粘土片层与聚合物分子链之间氢键等有机-无机相互作用,探讨其超拉伸性能机理。研究内容如下:利用原位自由基聚合的方法制备具有超拉伸性能的PNIPA/Clay纳米复合材料,并进行相关的结构及性能测试。采用1HMAS和13C CPMAS、二维相关谱(2D HETCOR)、纵向弛豫时间(T1)等多种固体核磁技术研究PNIPA/Clay纳米复合材料的结构及有机-无机相互作用。13C-1H HETCOR验证了粘土片层与聚合物分子链之间氢键相互作用位点的存在,13CT1实验表明,纳米复材料聚合物分子链运动比均聚物慢,说明粘土的引入使聚合物运动受限;同时含水体系的聚合物比干态的聚合物链运动性高,说明水分子进入使聚合物分子间间距增大,分子链段运动加快。采用温度调制DSC(TM-DSC)技术研究PNIPA/Clay复合体系的热力学性能及其在玻璃化转变过程中的动力学行为,有效活化能(E)和协同重排尺寸(εα)表征受限链的松弛行为;采用热重分析法(TGA)结合模型拟合法研究降解反应动力学,通过降解活化能(E’)解释复合体系的裂解反应机理。结果表明,PNIPA/Clay20复合体系的E值(227.6 kJ/mol)明显大于PNIPA均聚物(168.9 kJ/mol),且Vg值(8.23 nm3)比PNIPA的(3.41 nm3)大,而当粘土含量增加到40 wt%时,相应的E(130.8 kJ/mol)和Vg(3.54nm3)均有所下降。这是由于粘土的引入使聚合物与粘土之间形成了 "多氢键簇",靠近粘土片层的分子链段运动受限;同时粘土片层作为物理交联点,随粘土含量增加,复合体系中交联点密度增大,而分子链长变短,从而使E和Vg随粘土含量的引入先增加后降低。PNIPA/Clay复合体系的降解活化能E’均低于PNIPA均聚物,表明聚合物与粘土片层表面形成的"多氢键"先于聚合物分子链降解,进而诱导聚合物降解,且粘土含量增加使聚合物分子链变短导致主链E’值显著降低。