材料的性质与原子排列和电子结构相关。在二维材料中,因为空间维度的限制,原子的堆叠与电子的运动呈现出不同于三维材料的形式。而这些特别形式,将给予二维材料不同于三维材料的奇异性质,如石墨烯中的无质量的狄拉克费米子,单层二硫化钼中的谷极化效应等。这些奇特的性质,吸引人们去寻找新的二维材料,研究其性质并探索可能的应用。石墨烯是由碳原子组成的蜂窝状结构,具有许多新奇物性,例如,其能带呈现线性的色散关系,低能激发是无质量手性的狄拉克费米子等。石墨烯的特殊性质激发了人们对其他二维原子晶体材料的研究。如硅烯、锗烯、硼烯、过渡金属硫族化合物、过渡金属碳氮化物、黑磷等,囊括了金属、半导体、绝缘体,在力学、光激发、输运等方面有奇特的性质,开拓了人们对物质认识的视野,并激发对新材料探索的热情。本文以探索新型二维材料结构与物性为框架,主要研究内容为基于硼烯的二维狄拉克材料的设计、二维p_x,y轨道狄拉克态的紧束缚模型研究与第一性原理计算以及过渡金属二硫族化合物的物性研究。文中采用的研究方法为第一性原理计算、模型计算与实验相结合,研究材料结构及其物性。主要研究成果如下:1.提出了一种设计二维狄拉克材料的方法。通过向蜂窝状原子结构中添加电子供体原子和受体原子,使得六元环像石墨烯一样拥有两个未成键的电子,形成狄拉克态。对非类石墨烯β₁₂硼结构进行设计,确定出一种新的二维狄拉克材料β₁₂-XBeB₅（X=H,F,Cl）。以β₁₂-HBeB₅为例,理论计算结果表明其具有很好的稳定性,费米速度高达0.73×10⁶ m/s,还能在大的拉伸应变下保持狄拉克态的稳定性。结合实验上已有合成β₁₂硼薄膜的报道,可期望β₁₂-HBeB₅这种新的二维狄拉克材料可以在实验上实现。同时β₁₂-FBeB₅和β₁₂-ClBeB₅同样具有相似的性质。2.构建四轨道的紧束缚模型,研究原子起伏对p_x,y轨道狄拉克态的影响。将求解得到的解析的能量色散关系,在狄拉克点附近展开,获得线性的色散关系。当原子不在同一平面时,六角蜂窝状结构的p_x,y轨道模型仍保持费米面处的线性色散关系。计算显示费米速度不仅依赖于π键相互作用,也依赖于σ键相互作用。并且在σ键强度趋于零时,会有两个平带出现。通过密度泛函理论的计算,发现p_x,y轨道的狄拉克态对于晶格常数和屈曲角的改变比石墨烯中p_z轨道的狄拉克态更加敏感。3.通过基于密度泛函理论的第一性原理计算研究了单层PtSe₂、NiSe₂、PtSe₂/Pt（111）、NiSe₂/Ni（111）以及多层MoS₂的结构及物理性质。结合低能电子衍射（LEED）、扫描隧道显微镜（STM）、扫描透射电子显微镜（STEM）、角分辨光电能谱仪（ARPES）等实验手段,研究直接硒化方法在基底Pt（111）、Ni（111）上获得的PtSe₂、NiSe₂的原子结构及电子结构。计算得到的单层PtSe₂的电子能带与测得的能带结构完全吻合,证明单层的PtSe₂与基底Pt（111）之间为弱的相互作用,很好地保持了其固有的电子性质。进一步对其圆偏振二色性极化的计算发现,单层PtSe₂具有能谷选择性的圆偏振光激发。对于多层的MoS₂结构,发现在其表面存在空间受限的量子阱态,这一量子阱态局域于多层MoS₂的表面,并向结构内部以抛物线倒数形式衰减。