【摘 要】
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磺化聚醚醚酮（SPEEK）具有高质子电导率、优异的热稳定性和机械性能,是一种具有良好应用前景的质子交换膜材料。SPEEK的质子电导率与其-SO3H基团含量相关,增加-SO3H基团的浓度,可实现高质子电导率,但导致SPEEK机械强度降低。因此,平衡SPEEK膜质子电导率与尺寸稳定性之间的矛盾是亟待解决的问题。共价有机框架（COF）是共价键有序连接的结晶多孔材料,拥有优异的结构稳定性、丰富的官能团及有
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磺化聚醚醚酮（SPEEK）具有高质子电导率、优异的热稳定性和机械性能,是一种具有良好应用前景的质子交换膜材料。SPEEK的质子电导率与其-SO3H基团含量相关,增加-SO3H基团的浓度,可实现高质子电导率,但导致SPEEK机械强度降低。因此,平衡SPEEK膜质子电导率与尺寸稳定性之间的矛盾是亟待解决的问题。共价有机框架（COF）是共价键有序连接的结晶多孔材料,拥有优异的结构稳定性、丰富的官能团及有序孔道,作为填料与SPEEK复合能够有效提高SPEEK的质子电导率和尺寸稳定性。但COF粉末质地坚硬,不易加工,不易均匀的分散在SPEEK基体中。本文设计原位复合的方法在SPEEK基体中引入COF,制备高含量且均匀分散的复合膜。通过调控COF框架结构中的酸碱基团,提高复合膜质子传导能力,同时确保复合膜具有高尺寸稳定性。具体研究内容如下:（1）通过原位复合的方法提高COF在聚合物电解质中的分散性,制备SPEEK/TpPa-SO3H、SPEEK/TpPa-Py、SPEEK/Tp-Azo和SPEEK/TpPa-1复合膜。相比于直接共混,此方法限制了COF片层间的组装。此外,对比四种复合膜的性能发现,TpPa-SO3H能够有效提高复合膜的质子传输效率,TpPa-Py能够改善复合膜的尺寸稳定性。（2）将酸功能化的COF（TpPa-SO3H）和碱功能化的COF（TpPa-Py）分别引入SPEEK基体中,研究酸、碱基团含量对复合膜性能的影响规律。含磺酸基团的TpPa-SO3H加入SPEEK基体中,能够增加复合膜内质子传导性基团含量,提高离子簇的连通性,实现高效质子传导。其中TpPa-SO3H的含量为20 wt%时,复合膜传导质子的能力最优。将TpPa-Py引入SPEEK基体中,利用吡啶基团与SPEEK中磺酸基团的相互作用,抑制SPEEK聚合物链的移动,制备了高尺寸稳定性的SPEEK/TpPa-Py复合膜。（3）在SPEEK基体内原位合成同时具有酸碱基团的杂化COF（TpPa-（SO3H-Py））,研究了TpPa-（SO3H-Py）框架结构中酸、碱基团的比例对复合膜性能的影响。增加磺酸基团的比例,复合膜质子电导率随之增加;增加吡啶基团比例,能够有效提高复合膜尺寸稳定性。其中SPEEK/TpPa-（SO3H:Py=1:1）的综合性能最佳,能够在低湿度环境下获得高的质子电导率,高温条件下保持低的面积溶胀率。这归因于TpPa-（SO3H:Py=1:1）结构中酸、碱基团的协同作用。
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