厌氧/好氧条件下水土界面中磺胺甲恶唑的转化研究

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近年来,抗生素在环境中的排放问题已经越来越受到研究人员的重视。传统的污水处理技术难以将水中存在的磺胺甲恶唑(SMX)等抗生素彻底去除,因而其广泛分布于地表水和地下水中,对人类和生物的健康具有较大的潜在危害。河床岸滤系统在水生生态系统中占据着重要的位置,是一种高效率、低成本的饮用水预处理方式,在世界范围内受到普遍关注。本文通过构建不同条件下的水土非均相反应体系,对水土界面SMX的降解情况展开研究。目前主要研究工作与结果包括:兼氧条件下,体系内SMX发生厌氧转化的同时也存在着好氧降解,在实验周期第87天时,SMX的降解率达到78%。在周期为87天初次批次培养实验中,设置SMX浓度为0、4mg/L两组对照组,实验周期0~18天内体系处于兼氧条件,18~41天体系处于好氧条件,41天后体系恢复到兼氧条件。在实验周期内,SMX及两种已定量转化产物4-nitro-SMX及D-SMX中所携带硫元素摩尔量试验前后存在明显的摩尔总量失衡,SMX在此体系中存在其它未知的转化产物;同时,本实验还通过高效液相色谱四极杆-飞行时间质谱联用仪检测到两种降解中间产物TP1、TP2,推测出两种中间产物可能的结构,并进一步推测SMX可能的降解途径。厌氧条件下,添加其他PPCPs、不同岸滤土壤类型以及投加的有机质类型均会对SMX的降解造成影响。在周期为87天的第二次培养实验中,选用不同类型的河床岸滤土壤,模拟岸滤系统中的反硝化和硫还原过程,探究该过程中磺胺甲恶唑、咖啡因(CFE)和卡马西平(CMZ)的转化过程及中间产物的生成,重点研究不同岸滤土质类型和有机质对该过程的影响。本次实验中,在添加咖啡因、卡马西平的厌氧体系中SMX的生物降解率达到了 100%,SMX的转化率因有机质的不同而产生差异,添加乙酸钠有机质时SMX转化率整体高于添加富里酸有机质的转化率;咖啡因的生物降解率高于50%,不同河床土壤的理化性质差异及微生物的分布差异造成CFE的吸附及降解效果有很大差异,投加潮白河沉积物样品中CFE生物降解率高于投加密云水库沉积物的样品;卡马西平的降解率范围在20~35%,CMZ在岸滤系统中不易发生降解且其对SMX的降解转化无影响。好氧条件下,SMX能作为微生物的碳氮源,发生的不可逆转的降解作用并且达到较高的降解率。在周期为50天的好氧批次培养实验中,通过设置不同的铁锰添加浓度考察铁锰添加量对SMX降解率产生的影响,发现当添加铁锰浓度为10mM时,反应体系对SMX存在一定的促进作用。同时,实验还考察了铁锰元素在反应体系中的迁移路径,土壤对水体中的铁锰具有较强的吸附力,投加的不同浓度的铁元素在7天内被完全吸附在土中,锰元素15天内被吸附到土中后部分锰元素被短暂地从土中析出。本阶段通过实验对水土界面中磺胺甲恶唑在好氧条件下的降解有了初步的认识,但要确认SMX降解机制仍需开展下一步实验深入探讨。
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