【摘 要】
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在目前发展的众多电化学能量储存器件中,因具有低毒性、循环寿命长、充电速度快、功率密度高、安全环保等优良性能,超级电容器倍受科研人员的青睐。但是,低能量密度仍是其亟需解决的关键问题。设计合理的异质界面结构、引入缺陷工程或者与高能的电池材料相结合,是解决上述问题可行的方法。本文选择柔性碳布为基底,设计了具有异质界面的Co9S8@NiMn双金属氧化物纳米结构和具有氧空位缺陷工程的Co9S8@MnO2纳米
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在目前发展的众多电化学能量储存器件中,因具有低毒性、循环寿命长、充电速度快、功率密度高、安全环保等优良性能,超级电容器倍受科研人员的青睐。但是,低能量密度仍是其亟需解决的关键问题。设计合理的异质界面结构、引入缺陷工程或者与高能的电池材料相结合,是解决上述问题可行的方法。本文选择柔性碳布为基底,设计了具有异质界面的Co9S8@NiMn双金属氧化物纳米结构和具有氧空位缺陷工程的Co9S8@MnO2纳米阵列（Co9S8@MnO2-Vo）两种正极材料,用于电化学能量存储,从而有效地提高能量密度。具体研究内容如下:1.具有异质界面的Co9S8@NiMn双金属氧化物正极材料的制备及性能研究以柔性碳布为基底,设计了Co9S8纳米管与NiMn双金属氧化物纳米片耦合而成的新型异质界面核壳结构。由于Co9S8纳米管与NiMn双金属氧化物纳米片两者费米能级不同,相结合时在异质界面处易形成内建电场,有利于OH-的吸附和电子的迁移,使其具有出色的电化学能量储存性能。在光辐照条件下,电化学能量储存性能的进一步提升直接证明了异质界面的形成。对于合成的具有异质界面的Co9S8@NiMn双金属氧化物电极材料,在电流密度为1 m A cm-2时,能够获得高达5.34 F cm-2(741.7μAh cm-2)的面积电容。重要的是,在光照条件下,电流密度为5 m A cm-2时,比电容从3.485(484.05μAh cm-2)增加到4.07(565.3μAh cm-2)F cm-2,表明合理的异质界面设计可以有效的促进电荷传输,加快氧化还原反应动力学。此外,组装的Co9S8@NiMn双金属氧化物//活性炭（AC）柔性全固态超级电容器,能量密度可达到44.6 Wh kg-1(功率密度为242.53W kg-1)。这种独特的异质界面在电化学能量储存上具有巨大的应用价值。2.具有缺陷工程的Co9S8@MnO2电极材料用于超级电容器和锌离子混合超级电容器正极材料以碳布为基底,通过水热法直接生长Co9S8纳米管阵列为骨架,包覆一层具有高电压窗口潜力的MnO2纳米片,同时引入氧空位缺陷工程来提高超级电容器电极材料的能量密度。Co9S8纳米管阵列不仅具有良好的导电性和大的比表面积,而且可以作为生长MnO2纳米片的骨架,改善MnO2纳米片与基底附着力弱、易脱落等缺点。同时,氧空位缺陷的引入可以提高MnO2导电性、改善其反应动力学并增加其电化学反应活性位点。优化后的Co9S8@MnO2-60显示出1.1 V的超高电压窗口,比电容最高可达3.7 F cm-2,在5000次循环充放电后,展示出91.4%的初始电容,显示了出色的稳定性。组装成Co9S8@MnO2-60//AC柔性全固态超级电容器,其电压最高可以达到2.4 V,能量密度最高可达92.14 Wh kg-1。更重要的是,以锌箔为负极,组装成的Co9S8@MnO2-60//Zn锌离子混合超级电容器,能量密度可以达到198.857 Wh kg-1,是活性碳负极组装的超级电容器的2倍左右。
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