当材料的尺寸接近或小于电子运动的特征长度时，由于量子限域效应，材料的性质会十分依赖于尺寸和形状。近年来，在低维纳米材料中发现了大量新奇的物理现象。随着大量新型低维半导体材料的成功制备，及其在电子器件，自旋电子器件，催化以及化学或生物探测器等实际应用中的巨大潜力。调制二维纳米材料的物理和化学性质成为了非常重要的工作，以适用在不同的应用领域中。目前已经发现了多种有效的调控手段，例如：裁剪、化学修饰、应变、电场、缺陷或掺杂等都被证明可以作为有效调控材料电子性质和磁性的有效方法。本论文运用基于密度泛函理论的第一性原理方法研究了Ⅳ,Ⅴ族基二维半导体单层材料的电子、磁性及稳定性的调控，及其在不同调控方法下的感应特征，给出了广义的调控方法用于指导不同类型的低维半导体的电子和磁性行为的调控，为新型低维半导体设计和高速电子器件的发展提供理论研究基础。　　论文包含六部分内容。第一章主要介绍了当前二维半导体材料的研究进展,详细介绍了继石墨烯之后新发现的几种新型二维半导体材料的相关性质，调控手段及制备方法。第二章对密度泛函理论和本论文采用的基于密度泛函理论的第一性原理计算软件VASP软件包进行了简单介绍。从第三章至第五章介绍了用密度泛函理论对化学修饰，应变及空位掺杂对Ⅳ,Ⅴ族基低维半导体纳米材料电子，磁性和稳定性的调控。最后在第六章对研究内容做了总结并进行了展望。主要研究内容包括：　　（1）利用第一性原理计算方法，我们研究了锯齿型 g-CN纳米带（Zg-CNNRs）两个边界用单氢和双氢不对称钝化后的电子特性和磁性。结果双氢钝化在纳米带边界引入了相当局域的磁性，磁矩局域在纳米带边界的 CN环的N原子上，并呈N-pz轨道特性。而单氢钝化的边界没有磁性。归因于一个氢原子刚好钝化掉边界上的悬键电子，导致磁性消失。而双氢原子带来一个额外的电子被 Zg-CNNRs上电负性比较强的 N原子捕获，占据了导带中的 N-pz轨道。从而形成局域在边界CN环的三个N原子上表现出pz轨道特性的磁矩。我们详细研究了铁磁和反铁磁的机制，发现铁磁比反铁磁稍微更稳定，并把铁磁稳定性归因于Mielke和Tasaki关于铁磁稳定性的平带模型。而反铁磁则由超交换相互作用模型解释。　　为了提高铁磁与反铁磁之间的能量差（仅约3 meV），我们尝试了一系列不同的钝化，并发现纳米带上的N原子不仅可以通过捕获外来电子产生磁矩，也可以失去电子。用电负性更强的 O原子来钝化纳米带边界，使氧原子可以从Zg-CNNRs价带上捕获电子，从而使纳米带上的磁性显示出N-(px, py)特性。并通过使用不同的原子对称或不对称钝化 Zg-CNNRs，提高了铁磁稳定性。并提出了提高Zg-CNNRs上铁磁稳定性和调制磁矩分布的一般方法。最后我们通过计算体系的形成能以及环境化学势下的吉布斯自由能来讨论了不同钝化的稳定性，并确定了各种钝化的稳定范围。更为重要的是，我们发现不论边界被氢、氧或氟原子钝化，费米能级附近完全由自旋向下的电子态控制。这种本征特性源于材料的VBM是由非成键的N-(px,py)轨道组成，而不是C/N-pz轨道形成的成键π态贡献。　　（2）在黑磷纳米带（PNRs）上引入磁性对于其在实际中的应用十分重要。然而现有的研究发现，边界上的Peierls相变以及边界重构极大地限制了纳米带边界上磁性的产生，最基本的问题在于边界的不稳定性。受到锯齿型石墨烯纳米带上边界磁性的启发，我们设计出氧钝化的沿对角线切割形成的磷烯纳米带（O-d-PNRs）。边界上悬键的特殊排列使得边界上悬键间距比锯齿型和扶手椅型黑磷纳米带中的悬键间距大，从而减弱了悬键之间的相互作用，获得稳定的纳米带边界，进而在纳米带上引入稳定的磁性。首先比较了三种不同方向的黑磷纳米带在相近的宽度下，形成能的大小。结果显示 d-PNRs与z-PNRs和a-PNRs相比，稳定性非常接近。另外，通过将氧原子修饰到纳米带边界上，我们研究了纳米带与氧之间的结合能，检查了氧钝化 d-PNRs（O-d-PNRs）的稳定性。　　总体来说，我们对外应力下O-d-PNRs上磁性演变和应力效应的详细研究，并在完全弛豫的 O-d-PNRs上实现了稳定的自旋极化，并且自旋极化现象对应力调控非常敏感。并且发现在拉应力和有限的压应力下，相反边界之间的反铁磁耦合是相当稳定的。另外，在外加压应力超过–4％时，出现了不可逆的反常Wilson相变。更重要的是，压应力下出现的金属相比无外应力下的反铁磁相反常的更为稳定。我们详细地研究了相关的稳定机制，并把这些反常现象归因于几何结构和电子结构转变共同作用下的结果：应力下所产生的金属相由从AFM0相中CB和VB2两个带上沿着纳米带方向上的非键轨道变为成键轨道，并从 VB1带上同样沿着纳米带方向上的反键轨道变为非键轨道，而变得更稳定。而从六角结构到类正交结构的剪切形变起到了同样的作用。致使压应力下产生的新的金属基态比半导体相更稳定。　　（3）我们研究了一系列3d过渡金属原子嵌套在g-CN孔洞内对其几何结构、电子和磁学性质的影响，发现大部分磁矩都集中在过渡金属原子上，并在g-CN表面上引入相当一部分的的磁性，弥散在g-CN的表面上,并表现出pz轨道的特性。体系磁矩的大小随着过渡金属最外层3d电子数目的不同而变化。有趣的是过渡金属原子的引入对于 g-CN的几何结构没有产生较大的改变。我们发现除了Co之外，所有的过渡金属原子很稳定地嵌套在g-CN的孔洞内，不容易产生团簇化。并且金属原子在 g-CN上的扩散势垒特别高，大孔洞的存在非常有利于自旋极化磁矩的规则可控排列。另外，我们发现3d过渡金属原子在g-CN孔洞内的磁性耦合是不同的，Ti，V和 Cr呈现反铁磁耦合，Mn，Fe和Co呈现铁磁耦合，而Sc之间则显示顺磁态。