自2009年以来,钙钛矿太阳电池由于其优越的性能得到了极其迅猛的发展,短短的几年时间里效率已经超过了24%,已经成为目前光伏领域研究最为广泛的新星。其中,光吸收层作为钙钛矿太阳电池中最核心的部分,对器件的光电转化效率和稳定性都起到了至关重要的影响,但是它们在湿度、光照、氧气或高温环境下的不稳定性问题大大地限制了钙钛矿太阳电池的进一步发展和实际应用。近几年来,二维(2D)、混合维(MD)钙钛矿材料由于其优异的湿度稳定性而备受瞩目,但基于2D、MD钙钛矿材料的器件由于它们存在带隙较宽和激子束缚能较大等缺陷而导致其表现出较差的光伏性能,因此设计新型高效稳定的2D、MD钙钛矿材料是很有必要的。针对以上研究背景,本文主要关注于新型2D、MD钙钛矿材料的制备、影响2D、MD钙钛矿性能因素的探究以及2D、MD钙钛矿稳定性提高的机理研究这三个递进的方面,以获得高效稳定的新型钙钛矿太阳电池为目标,开展了一系列的研究工作:(1)碘化铵基新型二维/三维(2D/3D)混合钙钛矿材料的制备。经过模拟计算发现将小尺寸的铵盐引入到3D钙钛矿中能够维持3D钙钛矿的结构不被破坏,保持原有的优越的光伏性能。因此,我们首先创新性的将小尺寸的NH4+引入到混合FA、MA基3D钙钛矿中制备了碘化铵基2D/3D钙钛矿材料。不同于其他大尺寸铵盐基2D、MD钙钛矿材料吸收边蓝移,这种2D/3D钙钛矿的UV-vis吸收峰位置发生红移,吸收强度明显增加,带隙减少,更适合作为光吸收层。因此基于此种材料的器件获得了 18.25%的高效率,光伏性能可以与常规3D钙钛矿电池相媲美,并展现出超高的湿度和光照稳定性。(2)高效稳定的乙醇胺基MD钙钛矿太阳电池的制备。为了同时提高钙钛矿电池效率和稳定性,我又创新性地将含羟基的碘化乙醇胺引入到3D钙钛矿中设计了新型乙醇胺基MD钙钛矿电池,结果显示:含有3%碘化乙醇胺的MD钙钛矿电池表现出优异的光伏性能,其效率明显提高到了 18.79%,同时,MD钙钛矿器件显示出优越的湿度、热和紫外光稳定性。(3)不同铵盐对准-2D钙钛矿性能的影响。在影响2D、MD钙钛矿性能因素的探究方面,首先探究了不同铵盐对准-2D钙钛矿性能的影响,通过一系列材料的对比,最终我们采用最典型的苯甲胺,二甲胺,1,3-丙二胺,1,4-丁二胺来制备了四种准-2D钙钛矿材料,不仅获得了效率为17.40%、高湿度稳定的苯甲胺基准-2D钙钛矿太阳电池,还创新性地发现了准-2D钙钛矿材料的湿度稳定性取决于加入的铵盐的疏水性。(4)不同2D组成比和不同尺寸铵盐对2D钙钛矿性能的影响。进一步又研究了2D组分比例和铵盐尺寸对2D钙钛矿性能的影响,调节组分比例n=3、5、7、9和11,引入不同尺寸的乙胺、丙胺和丁胺三种铵盐制备一系列的2D钙钛矿材料。结果发现2D钙钛矿的效率和湿度稳定性之间存在一个平衡关系,总结得到了n越大,铵盐尺寸越小,2D钙钛矿的效率越高,湿度稳定性越差,而当n越小,铵盐尺寸越大时,效率会越低,湿度稳定性却越高的结论。(5)碘化铵基MD钙钛矿高湿度稳定性的机理研究。获得高效稳定的MD钙钛矿材料后,在其稳定性提高的机理方面又继续进行了深入研究,通过分析了碘化铵基MD钙钛矿在不同湿度下老化性能变化得出了其高稳定性的机理过程并进行了验证,其主要表现为三个过程:首先是FA+和NH4+的离子交换过程,然后由于水合中间相NH4PbX3*(H20)2(X=I和Br)和2D保护层的形成避免了3D钙钛矿的分解,同时在持续的光照下黄色FA相转化为黑色FA相,从而保持电池效率不变。以上研究内容和结果使我们更加全面清晰地了解了2D、MD钙钛矿材料的性质,有利于设计出更加高效稳定性的钙钛矿材料,也使我们向实现高效稳定钙钛矿太阳电池的制备迈进了一大步,为钙钛矿太阳电池的实际应用奠定了坚实的基础。