【摘 要】
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MFI型沸石膜具有规则的二维交叉孔道结构,并在丁烷和二甲苯等异构体分离、醇/水渗透汽化、超滤等膜分离过程中显示了较高的分离效率。合成沸石膜的方法中,晶种涂覆是获得高质量沸石膜的关键步骤。本文以片状MFI沸石晶体为晶种,采用转印法将晶种涂覆到载体表面,使用水热生长法制备了silicalite-1膜,研究了膜的丁烷异构体分离性能。内容主要包括以下两个部分:1.以片状的MFI晶体作为晶种,通过高分子膜转
【基金项目】
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国家自然科学基金（22075253）；
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MFI型沸石膜具有规则的二维交叉孔道结构,并在丁烷和二甲苯等异构体分离、醇/水渗透汽化、超滤等膜分离过程中显示了较高的分离效率。合成沸石膜的方法中,晶种涂覆是获得高质量沸石膜的关键步骤。本文以片状MFI沸石晶体为晶种,采用转印法将晶种涂覆到载体表面,使用水热生长法制备了silicalite-1膜,研究了膜的丁烷异构体分离性能。内容主要包括以下两个部分:1.以片状的MFI晶体作为晶种,通过高分子膜转印的方法成功地在α-Al2O3圆盘载体上播种。首先,片状的MFI晶体被铺在预涂有聚乙烯醇（PVA）和含氟聚合物（4200UR）薄膜的平面基底上,然后再涂上聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）薄膜。溶解PVA膜后,独立的夹层状4200UR-MFI-PMMA膜被转印到载体上。通过焙烧去除有机物后,成功地播种了片状的MFI晶体。经二次生长后,XRD和SEM显示制备出了高度h0h取向、致密和连续的silicalite-1膜。并在不同合成时间制备的silicalite-1膜上进行了丁烷异构体的双组份分离。进一步考察了温度、进料流量和进料含量对膜分离性能的影响,结果表明正丁烷的渗透速率和分离因子随温度升高呈现出现增加后下降的趋势,在343 K下,正丁烷的渗透速率和等摩尔正丁烷/异丁烷混合物的分离系数分别为2.27×10-7 mol·m-2·s-1·Pa-1和28.8,正丁烷的渗透率则随原料中正丁烷的比例增加而直线上升,而进料流量的改变对膜分离性能的影响小到可以忽略不计。2.以片状的MFI晶体作为晶种,通过皂膜转印的方法成功地在α-Al2O3圆盘载体上播种。先用表面活性剂降低晶种悬浮液的表面张力,采用线圈提拉的方式制备包裹晶种的皂膜,通过将皂膜贴合α-Al2O3载体表面完成播种。考察了晶种悬浮液浓度和皂膜转印次数对晶种层制备的影响。当晶种悬浮液的浓度为17 wt.%,转印次数为三次时,可以制备得到均匀分布的MFI晶种层。将由不同浓度的晶种悬浮液制备的晶种层进行水热生长后,进一步测试了膜对丁烷异构体的分离性能。结果表明,制得的silicalite-1膜在323 K时,对丁烷异构体分离系数为10.5,正丁烷的渗透速率为2.82×10-8 mol·m-2·s-1·Pa-1。
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