【摘 要】
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苯酚作为煤化工废水的典型代表,其毒性大,难降解,一直以来备受关注。目前苯酚治理方法主要有生化法、萃取法、吸附法和普通化学氧化法等,但相关方法分别存在降解效率低、降解速率慢及存在二次污染等问题。开发经济高效且无二次污染的苯酚治理技术势在必行。利用Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系生成SO4·-的高级氧化技术具有氧化性强、高效清洁且反应条件温和的优点,近年来被广泛应用于环境治理领域。然而该技术降解苯酚方面的研究
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苯酚作为煤化工废水的典型代表,其毒性大,难降解,一直以来备受关注。目前苯酚治理方法主要有生化法、萃取法、吸附法和普通化学氧化法等,但相关方法分别存在降解效率低、降解速率慢及存在二次污染等问题。开发经济高效且无二次污染的苯酚治理技术势在必行。利用Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系生成SO4·-的高级氧化技术具有氧化性强、高效清洁且反应条件温和的优点,近年来被广泛应用于环境治理领域。然而该技术降解苯酚方面的研究却鲜有报道。Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系内部反应复杂,多种氧化性物质并存,其对苯酚的降解机理与特性尚不明确。厘清Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系的活性自由基反应机理,在此基础上提出促进方法,可大幅度提高Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系的氧化效果,降低体系运行成本,为开发苯酚的清洁高效高级氧化技术奠定基础。本文采用实验方法和计算方法探究了Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系降解污染物过程中活性物质受反应条件的影响,揭示了Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系降解模拟污染物Rh B的反应机理及Rh B的脱色机理;提出了分次添加Na2SO3的Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系,并对比了Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系和分次添加Na2SO3的Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系二者对Rh B脱色效果及TOC去除率的影响,探讨了分次添加Na2SO3对Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系内活性物质占比及反应路径的影响;在Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系的基础上引入H2O2,提升了该体系对苯酚的降解能力及污染物的TOC去除率;明确了引入H2O2后Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系内自由基的反应行为,为后续相关研究提供了理论指导。探究了Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系降解污染物活性物质受反应条件的影响,发现在不同活性物质中SO4·-的氧化能力最强。对于Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系降解模拟污染物Rh B的影响因素进行了单因素影响探究实验,对比探索出了Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系的最佳反应条件并且在该条件下,Rh B的降解率可以达到93.28%,TOC去除率为49.81%。对于Rh B分子本身的脱色机理进行深入研究,使用DFT反应性描述符和福井函数确定Rh B分子的反应活性位点及Rh B的脱色原理。为避免体系内活性物质的无效消耗,提出分次添加Na2SO3的方法来促进Rh B的降解。通过比较发现,三次添加Na2SO3的Rh B脱色率明显高于一次添加Na2SO3的Rh B脱色率。通过TBA和Et OH的猝灭实验,可以看出分次添加Na2SO3的Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系内SO4·-占比明显下降,而SO5·-的占比得到提升,这是因为在Na2SO3的初始浓度较高时,即SO5·-和HSO3-在系统中反应形成SO4·-,导致SO4·-的比例显著增加。当体系的初始Na2SO3浓度较为合适时,体系中自由基的无效消耗减少,进而提高Rh B的脱色率。针对Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系降解不同浓度苯酚进行研究,发现苯酚对Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐体系存在明显的抑制作用。为此提出了Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐协同H2O2体系,并对该体系降解苯酚的影响因素进行了单因素影响探究实验,对比探索出了Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐协同H2O2体系降解苯酚的最佳反应工况为:[Na2SO3]0=2.00 mmol·L-1,[H2O2]0=0.0025 mmol·L-1,[Fe SO4]0=0.20mmol·L-1,p H=3。并且,Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐协同H2O2体系氧化苯酚的降解率可以达到99.97%。Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐协同H2O2体系在降解苯酚过程中的主要活性物质是·OH自由基,其次是HO2·自由基,Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐协同H2O2体系的提出对比Fenton体系来说不仅减少了铁泥沉淀的产生,而且提高了体系活性物质的积累量,减少了体系内的活性物质的无效消耗。为Fe（Ⅱ）/亚硫酸盐协同H2O2体系的应用以及反应路径的调控提供理论基础,具有重要意义。
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