嫁接链在活性粒子浴下引起的奇异行为

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二十世纪,科学家们对许多新型材料进行了长足而广泛的研究,其中就有液晶、胶体和聚合物等,这一类不同于传统“硬物质”和简单液体的材料的进一步探索和发展促使了“软物质”概念的诞生。与普通晶格固体不同的是,“软物质”能够对环境变化产生大的响应,在热扰动或者较小的应力下就可以发生形变;相对于简单液体来说,“软物质”一般具有多组分或者更为复杂的分子结构。在热力学上,这类材料由于复杂内部结构导致熵效应更加明显,其物理性质、结构的改变都在KT量级。具有此类性质的“软物质”在研究过程中逐渐形成一门新兴的交叉学科,这个新的研究领域涉及到物理、化学、生物、材料科学,甚至机械工程等不同学科。近年来,活性软物质成为“软物质”研究的新热点,它为探索非平衡统计物理,制造人工合成自驱体以及智能器件的开发与设计提供了新的思路。表面嫁接聚合物链是一种有效的实现表面改性和功能化的途径,它被普遍应用于工程和生物医药领域。嫁接链的表面本身的性质以及它与不同接触物之间的自组装行为,例如胶体、纳米粒子、生物大分子等,都是普遍关注和感兴趣的问题。另一方面,自然界中广泛存在能够自主运动的活性物质,它们表现出奇特的非平衡动力学行为。例如,研究发现活性物质群体会呈现出大尺度的密度涨落、动态斑图、集体迁移和反常的流变性质。目前,研究发现将活性胶体小球代替传统非活性物质与聚合物链接触,可观察到体系中的聚合物链会产生特殊的非平衡态构型。这篇博士论文总结了我们关于具有链嫁接结构的物体在活性粒子浴中引起的奇异动力学行为。第一章绪论对以上研究的背景内容作了详细的阐述;第二章介绍了模拟研究中所采用的分子动力学模拟方法的相关概念,并特别对本文主要涉及的聚合物动力学以及活性布朗动力学进行了描述。在第三章,我们模拟了一个浸没在活性粒子浴中的嫁接在平面基底上的链刷模型,这种链/活性粒子的混合体系是对研究多个小生物体碰到多毛状表面的生物模型抽样,这样的体系已经在实验中被人为合成。在研究这个体系时,我们更多地关注接枝链刷层形成的非平衡态构象以及链刷表面对于活性粒子的运动和分布产生的影响。我们发现自驱力可以使得更多的粒子进入刷层内部,并且当活性力足够大时,最终刷层内部的活性粒子达到饱和并且比外部的粒子分布更多。同时,接枝链也会因为和活性粒子的碰撞表现出多种不同的构象。第四章,我们研究了表面接枝链的胶体(圆盘)浸没在一个活性粒子悬浮的薄膜中。我们发现在某种条件下,接枝链与其附近被捕获的活性粒子一起配合运动,会自发地形成长时间的不对称构型,这种持续的对称性破缺结构导致了胶体的定向旋转。在以往的研究中,细菌浴中的微齿轮的空间不对称性(不对称轮齿)是一开始就固定好的,而我们的体系中,并没有特意引入固有的空间不对称结构。在本章节中,我们主要研究了这个模型的对称性破缺是怎样产生以及如何维持。本章节的发现对于制造软的可形变的微器件提供了可能性。第五章,我们在上一章的基础上,通过改变体系中的活性粒子密度以及胶体表面接枝链的嫁接密度和链的刚性程度,对这种自发定向旋转的表面接枝链的胶体进行进一步研究。我们发现,活性粒子密度的增加在一定范围内有助于提升转子的转速,但是当活性粒子密度足够大以至于在胶体周围形成团簇时,胶体的旋转被团簇抑制。本章节,我们在嫁接链的键结之间加入弯曲势来表征链的半刚性,研究表明,胶体表面接枝链的刚性能够有助于嫁接密度较低的胶体形成定向转动,并且刚性越强,胶体的转速越稳定。第六章,我们总结了本文的主要工作,并对未来的工作进行了展望。
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