先进的储能技术是现代生活的内在动力,但各式各样的储能技术在使用寿命、效率、功率等方面有很大的差异,电池因其便于携带、成本低等优点脱颖而出。但目前的商用锂离子电池因其能量密度低而难以满足人们日益增长的日常需求,取而代之的是被称为现代技术型社会中最具希望的高能量密度储能设备候选者锂金属电池。锂金属具有高的比容量3860 m Ah g–1和超低电化学势（–3.04 V相对于标准氢电极）,可用于电动汽车和电网存储应用,满足高能量密度的要求,因此锂金属负极成为高性能负极材料中最具竞争力的候选物。但是,金属锂化学反应活性很高,其与电解液之间的反应会形成固态电解质钝化膜（SEI）。反复充放电过程中,在表面应力的作用下SEI膜会发生破损-修复过程甚至由于不均匀的电化学沉积生成锂枝晶。树突状的锂枝晶会刺穿隔膜引起电池短路,另外脱落后的枝晶形成“死锂”,致使电池电阻增大。当枝晶脱落后暴露出的新鲜的锂电极表面又会与电解液重新发生反应,SEI不断的破裂与恢复过程消耗了锂金属与电解液,降低了电池的库伦效率。这些缺点严重阻碍了锂金属电池的商业化。此外,锂金属暴露于空气中时极不稳定,导致其加工条件十分严苛。为了提高锂金属的表界面稳定性、抑制锂枝晶生长的同时解决其在空气中的稳定性问题,本课题采用表界面调控的方法,从构建优质的无机-有机杂化表面电解质膜着手,以提高锂金属电池的安全性及电化学性能。主要研究内容与结果如下:（1）通过采用表界面调控的方法,在锂金属表面成功构筑了具有空气稳定性的无机-有机杂化三氧化二铝-聚丙烯腈（Al2O3-PAN）表界面保护膜。该杂化膜以PAN为基底,柔性的PAN与锂片具有良好的接触性,其本身也有一定的疏水性。Al2O3颗粒的加入可以提高膜的机械性能及锂金属的抗氧化性。该杂化膜在湿度为70%的空气中可以保持6 min。电化学性能测试结果表明,由Al2O3-PAN修饰过的锂金属对称电池在电流密度为0.5 m A cm–2,容量为1 m Ah cm–2时可以稳定循环2000个小时。与磷酸铁锂（Li Fe PO4）配对的全电池也表现出了优异的倍率性能和长循环稳定性,在0.5 C(1 C=170 m A g–1)的电流密度下经过500个循环后,容量保持率为72.0%,库伦效率约为99.6%。为了进一步提高该杂化膜的离子电导率,我们引入PEO及Li NO3作为添加剂,从而改善电池的电压滞后现象。但对比发现,PEO作为添加剂的效果更好一些,表现为对称电池中稳定循环2000 h,在湿度为38%的空气中可稳定45 min。（2）通过原位化学反应的方法在锂金属表面上构建了富溴化锂（Li Br）的表面无机-有机杂化电解质钝化膜。通过光谱分析、微观结构表征、电化学性能测试,并结合理论化学计算表明,溴化锂在（111）晶面具有较高的吸附能（空位处为–1.82 e V,顶点处为–1.67 e V）及较低的扩散势垒（0.015 e V）,可以有效抑制锂枝晶的生长,促进锂金属的均匀沉积与可逆剥离。另外,杂化膜中的另一组分饱和烃链为膜的形成提供了驱动力,并且长的烷基链的存在减少了溴化锂的吸湿性,提高了锂金属的空气稳定性。因此构筑了富溴化锂杂化电解质膜的锂金属对称电池在0.5 m A cm–2,容量为1 m Ah cm–2时具有较低的电压滞后（35 m V）,并可保持稳定循环2000个小时,与Li Fe PO4配对的全电池也表现出了优异的倍率性能和长循环稳定性,在0.5 C条件下经过500个循环后容量保持率为88.1%,库伦效率约为99.7%。该处理方法简单高效,为锂金属负极的发展提供了有益的理论支持与实践借鉴。