当今世界,科技和工业的进步导致能源和环境危机日益严重,纳米纤维素作为绿色环保的高介电聚合物基体受到越来越多研究者的关注。与常见难以降解、不可再生的高介电聚合物基体不同,纤维素是天然的有机材料,且在自然界中贮量大、来源广。与现有聚合物基体相比,通过机械研磨法制得的纳米纤维素在柔韧性、生物相容性、传热性、无毒性、透明性、和可降解性上均表现出明显的优势,在高介电材料领域有极大的应用潜力。本文用天然纳米纤维素取代传统聚合物基体,制备了一系列高介电复合膜材料并测试研究了其相关性能,分析讨论了天然纤维素作为高介电基体的可行性,从而提出了各项性能优于传统材料的纳米纤维素基高介电复合材料的制备方法。本文的主要内容如下:1、鉴于高介电材料在电子、电气、储能、医疗和国防等领域的重要应用价值,本文阐述了现有高介电复合材料的研究现状和有待改进之处,从理论上分析了天然纤维素作为高介电基体的可行性和仍待解决的问题。2、本文首先对比了纤维素纳米纤丝（CNF）和经2,2,6,6-四甲基哌啶氧化物氧化的纤维素纳米纤丝（TCNF）这两种最常见的纳米纤维素作为高介电基体的各项性能。为了充分利用纳米纤维素良好的水分散性,使复合过程在水溶液中进行而无需使用有机溶剂,本研究选用兼具高介电性和亲水性的纳米二氧化钛（TiO2）作为填料,采用溶液铸模法分别制备了CNF/TiO2和TCNF/TiO2纳米复合膜,并测试对比了其各项性能。制备所得的CNF/TiO2复合膜具有良好的介电性能,当TiO2含量为50 wt.%时,CNF/TiO2的介电常数（εr）从纯CNF膜的6.92升至19.51（1 k Hz）,提高了近2倍,介电损耗（tanδ）为0.81（1 k Hz）。当TiO2质量分数为70 wt.%时,TCNF/TiO2复合膜的εr为47.15,而tanδ为3.32（1 k Hz）。虽然CNF/TiO2的εr稍低,但其tanδ能维持在较低的水平,从能效和稳定性的角度考虑,CNF比TCNF更适合用作高介电基体。研究结果还表明,为了更好地提高复合膜的介电性能,在制备过程中应尽量提高填料粒子在基体中的分散性。3、以CNF为基体、钛酸钡（BTO）为填料,采用溶液铸模的方法在水溶液中制备了高介电CNF/BTO纳米复合膜。在复合制备前对BTO进行了高温煅烧处理使其晶型转化为具有高介电常数的四方相。对膜样品喷涂金电极后,测得CNF/BTO（30 wt.%）复合膜的εr高达188.03,与纯CNF膜（25.24）相比提高了近6倍,而tanδ维持在较低的数值。热重分析测试结果说明BTO的存在有助于提高复合膜的热稳定性。此外,CNF/BTO高介电复合膜还表现出出色的耐弯折性。CNF/BTO所具备的高介电性能在储能领域有的广阔的应用前景。4、以多壁碳纳米管（MWCNTs）为填料,先对其进行酸氧化处理得到氧化多壁碳纳米管（o-MWCNTs）后,再采用溶液铸模法将其与CNF复合制备得到CNF/o-MWCNTs纳米复合膜。酸氧化处理极大增强了MWCNTs的水分散性,使其可以在水溶与CNF混合均匀,而无需有机溶剂。当o-MWCNTs含量仅为6.2 wt.%时,CNF/o-MWCNT复合膜的介电常数从纯CNF膜的25.24升至73.88（1 k Hz）,提高了近2倍,而介电损耗基本不变,交流电导率从3.15×10-7 S/cm降至1.77×10-7 S/cm（1 k Hz）,电导率异常降低的现象归因于MWCNTs表面引入的含氧基团。由于填料添加量维持在较低水平,复合膜表现出优异的柔韧性,可弯曲上千次而没有明显损坏。CNF/o-MWCNTs所具备的优异机械性能说明其在柔性电子器件中有极大的应用潜力。