使用自行研制的激光电离双极飞行时间质谱仪，在激光波长为532 nm，激光功率密度为（10⁹）¹⁰¹⁰W/cm²的条件下，系统研究了纳秒激光与碘甲烷和苯团簇的相互作用，并利用“三步理论模型”阐述了纳秒激光与团簇的相互作用机理，解释了所观测到的实验现象。系统考察了团簇尺寸、激光功率密度对碘甲烷和苯团簇电离产生高价离子的影响。研究结果表明，团簇尺寸对最终离子的价态分布有较大影响，大尺寸的团簇有利于高价离子的产生；激光功率密度对离子的价态分布影响不大，而离子强度随激光功率密度的升高而增大并最终出现“饱和”现象。在考虑空间立体接收角的情况下，利用排斥电压法考察了不同激光功率密度下，激光电离碘甲烷团簇产生的电子能量分布。实验结果表明，电子能量随激光功率密度的升高而增大，并与离子强度随激光功率密度的变化相同，呈现逐渐饱和趋势。考察了激光偏振对激光电离碘甲烷团簇影响，研究表明，电离团簇产生的离子，其强度和价态均不随激光偏振方向的变化而改变，表现出各向同性的特征。而改变激光的偏振状态，则对离子的强度有较大影响。相对于线偏，圆偏更有利于高价离子的产生。同时考察了不同激光偏振方向对碘甲烷分子的多光子电离产物的影响，发现激光为平行线偏时，多光子电离谱图中CH₃⁺出现4个分裂峰，并据此推测其可能的电离解离通道为平行跃迁A带的解离电离与母体离子离解阶梯两种通道。此外，在研究偏振对碘甲烷分子的电离产物的影响时，发现随着激光功率密度的升高，CH_q⁺（q=0³）离子峰位置逐渐前移，I⁺离子峰的半高全宽逐渐加宽，通过公式推导与实验数据拟合将其归结于I⁺离子的空间电荷效应。利用分子结构相似、元素组成相同，但多光子电离效率差异较大的六元环化合物苯、环己烯和环己烷，研究了多光子电离效率对高价离子产生的影响。结果表明，多光子电离效率高会导致团簇内部多个位点发生电离产生离子，由于库仑排斥作用，大团簇会解离产生多个小团簇。小团簇的膨胀速度快，逆轫致吸收时间短，不利于获得高能电子和高价离子。利用“多光子电离引发-逆轫致吸收加热-电子碰撞电离”模型，详细阐述了纳秒激光与团簇相互作用机理。结合屏蔽效应，对电子能量较低情况下高价离子的产生给出了合理解释，并进一步对团簇尺寸、激光功率密度、激光偏振状态以及多光子电离效率对产生高价离子的影响进行了定性解释。