叠氮化纤维素衍生物的合成与性能研究

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本文对新型纤维素基含能粘合剂的合成进行了探索与研究。以溶解性能较好的羟乙基纤维素(HEC)为原料,通过对甲苯磺酰化或氯化得到中间体,然后继续叠氮化以制备叠氮基纤维素衍生物。以硝化纤维素(NC)为原料,在常规加热条件下直接与叠氮化钠进行叠氮化反应,改变反应条件制得不同取代度的叠氮纤维素硝酸酯(ACN),同时对反应温度、时间、物料比等进行了优化,分析了各条件对产物取代度和产率的影响规律;另一方面改进工艺,采用微波辐射代替常规加热,探讨了微波辐射时间对ACN产率和取代度的影响。对一系列不同取代度的ACN进行了结构表征和性能测试。采用元素分析、傅立叶红外光谱(FT-IR)、凝胶渗透色谱(GPC)、X-射线衍射(XRD)等手段,研究了ACN的化学结构、火炸药性能等;通过TG、DSC、原位反应池/FT-IR研究ACN的热行为和热分解机理。结果表明:以HEC为原料,先对甲苯磺酰化后叠氮化,在反应过程中,产生了不可避免的交联,导致产物的溶解性能差;先卤化后叠氮化,所得产物仍残留卤素,难以除去,不利于进一步的应用;以含氮量为8.84%的NC为原料,在常规加热条件下,在二甲基亚砜溶液中对其进行叠氮化钠亲核取代,NaN3和硝酸酯基的摩尔比为1:1~6:1、反应温度55~95℃、反应时间12~60 h,其叠氮基取代度为0.13~0.70;在NaN3和硝酸酯基摩尔比为5:1、反应温度75℃条件下,微波辐射可将反应时间缩减为10 min,其叠氮基取代度为0.56。所制备的ACN在丙酮中溶解性很好,能量性能理论计算表明其最高爆热数值可达到5771J/g;XRD分析表明ACN呈现晶态与非晶态两相共存,与硝化纤维素相比,结晶度降低;GPC测试表明NC高分子链在叠氮化过程中发生了严重的降解;TG测试分析表明,ACN不是单一分解的过程,而是逐步裂解的过程;DSC测试分析表明,ACN比NC具有更大的能量潜力。
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