【摘 要】
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能源是促进社会进步的重要基础,是推动经济发展的关键力量,也是人类当前要面对的严重问题。我国的能源形势十分严峻,资源的消耗也很巨大、能源的供给很不均衡、对环境产生污染严重等问题的出现,迫使我们开发出更加清洁、高效、可循环利用的新能源。据我们所知,氧还原和氧析出反应（ORR/OER）在能量转换和储存装置中起着至关重要的作用。本文制备了两种（CoP/HNBs@NrGO和CoP-HNTs@m-rGO）具有
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能源是促进社会进步的重要基础,是推动经济发展的关键力量,也是人类当前要面对的严重问题。我国的能源形势十分严峻,资源的消耗也很巨大、能源的供给很不均衡、对环境产生污染严重等问题的出现,迫使我们开发出更加清洁、高效、可循环利用的新能源。据我们所知,氧还原和氧析出反应（ORR/OER）在能量转换和储存装置中起着至关重要的作用。本文制备了两种（CoP/HNBs@NrGO和CoP-HNTs@m-rGO）具有中空结构和高活性组分的稳定电催化剂,他们均表现出优异的ORR/OER双功能氧电催化活性,并通过大量物理表征方法分析其物质组成、元素价态、比表面积、孔径大小和表观形貌。利用电化学性能测试手段考察了ORR和OER性能,并由此对催化剂的催化机制进行了合理推断。以ZIF-67纳米立方体为模板,使用丹宁酸将其刻蚀后利用次磷酸钠磷化得到了碳壁嵌有CoP纳米粒子的中空纳米盒,最后引入氮掺杂碳通过高温退火后获得了具有优异ORR/OER双功能活性的复合电催化剂（CoP/HNBs@NrGO）。具有高电导率的氮掺杂的还原氧化石墨烯（NrGO）可以与良好分散的CoP纳米粒子之间产生强协同效应,从而加强O2的吸附/还原和电子的快速转移。具有中空结构的碳框架赋予了CoP/HNBs@NrGO-2（GO与CoP/HNBs的质量比为2）纳米复合材料足够的活性位点和电子转移途径,以及增强的结构稳定性。CoP/HNBs@NrGO-2表现出比商业Pt/C（0.85 V）更正的半波电位（0.88 V）,在5000次CV循环后半波电势仅负移28 mV。CoP/HNBs@NrGO-2也表现出出色的OER活性,仅需1.59 V的低电位即可达到10 mA cm-2的电流密度。并具有令人满意的稳定性(经过1000次CV循环后,ΔEj 10的值为21 mV)。此外,本文还通过简单的水热-磷化-退火策略,获得了一种新型集成架构的纳米复合材料,其由源自纳米线前体（自模板法）的一维空心CoP纳米管（CoP-HNTs）和N掺杂还原氧化石墨烯（m-rGO作为CoP-HNT的功能性包裹层）组成（CoP-HNTs@m-rGO）。
[email protected]（GO与CoP-HNTs的质量比为0.4）的形貌图显示,空心CoP-HNTs的外表面被氮掺杂碳层紧密包覆,层厚为5-8 nm。
[email protected]的ΔE(Ej10（1.58 V,OER）-E1/2（0.91 V,ORR）)值低至0.67,优于商业Pt/C和RuO2。由于CoP-HNTs和m-rGO之间产生的协同效应,以及通过一维中空结构增强的传质和暴露在纳米管壁内外表面的大量活性位点,
[email protected]表现出对ORR/OER优异的活性和稳定性。密度泛函理论计算证实,强耦合相互作用导致界面电荷极化能够显著促进ORR/OER活性。本论文突出了中空结构和界面效应在氧电催化中的作用,并通过电子结构的修饰将高效的热力学与动力学过程协同整合,为具有高效稳定的双功能电催化剂的制备开辟了一条新途径。
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