【摘 要】
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高性能的电极材料是开发高能量密度锂离子电池的重要前提,目前锂离子电池传统石墨负极材料的理论比容量仅为372 m Ah g-1,难以满足快速发展的电动汽车行业的高能量密度需求。在众多负极材料中,硅基负极材料的理论比容量为4200 m Ah g-1;此外,硅基负极材料还具有稳定的充放电电压平台、自然界丰度高、对环境无污染等优点,因而被研究者认为是最具潜力的下一代锂离子电池负极材料。但随着研究者的深入研
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高性能的电极材料是开发高能量密度锂离子电池的重要前提,目前锂离子电池传统石墨负极材料的理论比容量仅为372 m Ah g-1,难以满足快速发展的电动汽车行业的高能量密度需求。在众多负极材料中,硅基负极材料的理论比容量为4200 m Ah g-1;此外,硅基负极材料还具有稳定的充放电电压平台、自然界丰度高、对环境无污染等优点,因而被研究者认为是最具潜力的下一代锂离子电池负极材料。但随着研究者的深入研究发现,硅负极材料在脱/嵌锂的过程中伴随着巨大的体积变化,在长循环过程中,巨大的体积变化效应通常会导致硅颗粒的粉化、破裂,最终从集流体上脱落失去电接触;同时,硅材料的本征导电率低,限制了离子和电子的传输。这两个主要问题严重影响了硅负极材料的长循环性能,限制了硅负极材料的产业化应用。本文以缓解硅负极材料的体积膨胀以及提高硅的导电性为目的,主要提出了两种改性方案。第一,使用铜辅助化学刻蚀在硅表面刻蚀得到多孔硅结构,然后以沥青为碳源进行碳包覆得到了多孔硅/铜/碳包覆层（p Si/Cu@C）复合负极材料。第二,考虑到碳包覆层在硅体积膨胀时可能受到应力而破裂,因此设计了一种非填充的碳包覆结构,通过无电化学沉积法在硅颗粒表面沉积银,然后经过高温热处理包覆碳层,最后在碳包覆层内刻蚀多孔结构,得到了一种电化学性能优异的非填充碳包覆的多孔硅/银/碳（p Si/Ag@C）复合负极材料。本文的主要研究内容总结如下:以亚微米级的硅颗粒作为原料,使用两步铜辅助化学刻蚀法构造多孔结构,然后以沥青为碳源包覆碳层最终得到p Si/Cu@C复合负极材料。改性后的p Si/Cu@C表现出优异的电化学性能,在0.5 C(1 C=4.2 A g-1)的电流密度下循环200圈后放电比容量仍保持820 m Ah g-1,而未经改性的硅原料（Si-raw）在经过同样的循环测试后,其放电比容量仅有229 m Ah g-1。此外,p Si/Cu@C在2 C的大倍率下放电比容量保持在774 m Ah g-1,表现出较好的倍率性能。为更好的保持碳包覆层在长循环及大电流密度下充放电的稳定性,设计了非填充碳包覆结构的p Si/Ag@C复合材料。经过改性后的p Si/Ag@C在0.5 C的电流密度下长循环200圈后仍保持904 m Ah g-1的较高放电比容量。在倍率性能测试中,p Si/Ag@C在2 C的大倍率下的放电比容量为1015.3 m Ah g-1;同时,当p Si/Ag@C从2 C的大倍率回到0.1 C的初始倍率时,其放电比容量仍能恢复到1920.5 m Ah g-1,表现出优异的容量恢复率。
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