二氧化锰体系下三氯生的非生物转化研究

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhiping1209
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三氯生作为一种广谱抗菌剂,被广泛应用于纺织品、塑料和个人护理品中,并最终通过各种途径进入环境体系,对生态系统和人类健康产生潜在的威胁。锰氧化物是陆地、水生和海洋环境中普遍存在的、能够引起酚、胺类等有机污染物发生非生物转化的重要氧化剂。为了更全面的了解三氯生在自然界中的环境化学行为,研究二氧化锰引起三氯生非生物转化过程显得尤为重要。本文以三氯生为研究对象,在实验室条件下,设计了一系列实验,对其在二氧化锰作用下的转化动力学、转化产物、转化途径以及环境影响等因素进行了系统研究,并取得了以下主要结果:   (1)三氯生对二氧化锰的氧化转化作用具有较高的反应活性。在二氧化锰充分过量的条件下,三氯生的转化速率与自身的初始浓度和二氧化锰初始浓度均呈现出正相关的关系。转化反应对三氯生和MnO2的反应级数分别为1.0和0.7。同时,反应体系中pH值的改变和其他金属离子均可影响反应速率。三氯生的表观速率常数随着pH的升高而降低;金属阳离子能够降低三氯生的转化速率。   (2)运用XPS以及反应体系Cl-和Mn2+的定量分析进行反应机理的探讨,并证实初始阶段(1小时内)与后续阶段(4-24小时)的反应机理不尽相同,前者除聚合反应后,以自由基醚键断裂,形成脱氯产物也是重要的反应;后续阶段主要反应是自由基聚合。   (3)运用固相萃取(SPE)和气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)的分析方法。除利用GC-EI-MS检测到少量的二氯酚外,GC-ECNI-MS还检测到了大量的聚合物。三氯生的聚合产物主要有三类,①三氯生苯环上加一个氯或是二个氯原子,或是二氯酚聚合物;②二氯酚的三聚物或是三氯生的二聚体的脱去一分子氯化氢的产物;③为三氯生的二聚体。   (4)确认了三氯生自由基可以通过C-O和C-C偶合分别形成联苯醚类二聚体和联苯类二聚体,并发现二氯酚自由基可与三氯生自由基可继续发生聚合,然后脱HCl形成稳定的产物。聚合产物的结构特征反映了形成聚合物的三氯生自由基的偶合作用主要是通过C-O或C-C键在酚羟基的邻、对位发生的。
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