【摘 要】
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过氧化氢（H2O2）是一种多功能的绿色氧化剂,有广泛的应用前景。电化学双电子水氧化反应（2e-WOR）为H2O2的生产开辟了一条绿色、环保且经济的生产方法,2e-WOR原位生产H2O2不是热力学自发发生的,反应与催化剂和电极的制做密切相关。本文以绿色廉价的葡萄糖等为络合剂,通过溶胶-凝胶法制备了纳米CaSnO3催化剂,结合TG/DTG、N2-低温物理吸脱附、XRD、FT-IR、SEM、TEM和XP
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过氧化氢（H2O2）是一种多功能的绿色氧化剂,有广泛的应用前景。电化学双电子水氧化反应（2e-WOR）为H2O2的生产开辟了一条绿色、环保且经济的生产方法,2e-WOR原位生产H2O2不是热力学自发发生的,反应与催化剂和电极的制做密切相关。本文以绿色廉价的葡萄糖等为络合剂,通过溶胶-凝胶法制备了纳米CaSnO3催化剂,结合TG/DTG、N2-低温物理吸脱附、XRD、FT-IR、SEM、TEM和XPS等多种技术对纳米CaSnO3进行了表征,在三电极体系中对催化剂活性进行了研究。主要结果如下:（1）考察了以低成本葡萄糖为络合剂制备了纳米CaSnO3催化剂。纳米CaSnO3在650～850°C的温度范围内可以形成,粒径为27.2～37.3 nm。避光条件下,850°C焙烧形成的纳米CaSnO3催化剂的H2O2生成速率为347.7μmol·min-1·g-1,外加电势为2.6 V vs Ag/Ag Cl。通过密度泛函理论（DFT）计算确定了OH-在CaSnO3（121）表面吸附的活性位点为配位不饱和Sn离子,容易吸附溶液中的负电荷OH-形成OH*中间体,吸附的两个OH*结合生成中性H2O2分子。避光条件下,850°C焙烧形成的纳米CaSnO3催化剂的H2O2生成速率为347.7μmol·min-1·g-1,外加电势为2.6 V vs Ag/Ag Cl。（2）研究络合剂对催化剂的相组成、形貌和电催化性能的影响。提出了CaSnO3纳米粒子的制备机理。葡萄糖、蔗糖、抗坏血酸作为络合剂所起到的作用均为分散、隔离;而草酸、柠檬酸可以与金属离子络合,所制备CaSnO3纳米粒子催化活性较高。以草酸为络合剂所制备的催化剂CS-Oxa活性最好,在2.2V达到了618.2μmol·min-1·g-1。并且不同催化剂的RIR值与其催化活性相一致,支持了第三章所提出的反应机理。（3）研究了电极基底（铜网、钛网、PET板及无纺布）对催化活性的影响。以PET板涂炭为基底的电极活性最好,保持了6 h,在3 h后H2O2浓度基本维持在21.5ppm。PET板涂炭为基底时,当导电成分（炭黑、导电碳油）含量占比低时,由于催化层的导电性能不好,表现出内阻较高,从而导致催化层上所加的电压较低,竞争反应优先进行,降低了催化效率。当导电粒子的含量过高,电势增加,1e-WOR竞争反应也随之增加,所以该反应存在最佳的窗口。
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