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氮化硅(SbN4)陶瓷因具有较高的硬度、强度和韧性及良好的热稳定性等而广泛应用于高速切削刀具和高精密轴承球等的制造。但是,如何获得高硬度高韧性兼具的Si3N4陶瓷,是制约Si3N4陶瓷产品高可靠性批量制造的关键瓶颈。本文围绕这一关键科学问题,提出通过烧结工艺和添加过渡金属硼化物等多种工艺方法,实现了Si3N4陶瓷物相和显微结构的可控,制备出兼具高硬度高韧性的Si3N4陶瓷,并进行切削实验验证。主要研究内容及研究结论如下:1)通过两步热压烧结(HP+HP)工艺,采用原料组分为Si3N4+A12O3+Y2O3,制备出界面结合完好、应力低的表层硬度高(18.1 GPa)芯部韧性高(5.5 MPa·m1/2)的Si3N4梯度陶瓷。研究结果表明,制备的Si3N4梯度陶瓷表层晶粒细小、芯部晶粒粗大为β-Si3N4相,Si3N4梯度陶瓷界面结合良好,表层硬度高于芯部、韧性和强度低于芯部。利用聚焦离子束微纳加工技术制备微悬臂梁测试的断裂强度表明,当第二步HP烧结温度为1600℃时,Si3N4梯度陶瓷表层和芯部的断裂强度相同,界面应力很低。2)为进一步提高表层的硬度和芯部的韧性,将第二步HP改为放电等离子烧结(SPS),并且在芯部引入ββ-Si3N4晶种,进一步改善了Si3N4梯度陶瓷的表层硬度和芯部韧性,制备出界面结合完好、应力低,表层硬度更高(21.2 GP a)、芯部韧性更高(5.9 MPa·m1/2)的Si3N4梯度陶瓷。研究结果表明,经HP+SPS后,Si3N4梯度陶瓷界面结合良好;表层含有较多的α-Si3N4相,为超细等轴晶粒,芯部只含ββ-Si3N4相,双峰结构更为显著;表层硬度和耐磨性高于芯部,韧性低于芯部。利用聚焦离子束(FIB)加工技术制备微悬臂梁的断裂强度表明,当第二步SPS保温时间为3.5 min时,Si3N4梯度陶瓷表层微悬臂梁强度高于芯部,分别为7.08 GPa和4.31 GPa,界面应力很低。3)针对两步烧结法制备表硬芯韧Si3N4梯度陶瓷的工艺复杂、成本较高的问题,利用常规低温(1500℃)热压烧结工艺,引入第二相ZrB2,成功制备出长柱状β-Si3N4晶粒形态和力学性能最佳的高硬度(21.3 GPa)、高韧性(7.2 MPa m1/2)、高抗弯强度(675 MPa)Si3N4陶瓷。研究结果表明,与单相Si3N4陶瓷相比,2.5 vol.%ZrB2粉体的引入可促进α-→ββ-Si3N4的相变,促进长柱状β-Si3N4晶粒的长大,提高韧性和抗弯强度。ZrB2中所含杂质成分ZrO2会抑制α-→β-Si3N4的相变;B可促进α-→β-Si3N4的相变,但会降低密度和力学性能。4)常规低温(1500℃)热压烧结工艺时,过渡金属硼化物的熔融温度、离子半径及对O的吸附难易程度不同而使液相粘度产生差异,导致不同的硼化物对热压烧结Si3N4陶瓷显微结构和力学性能存在不同的影响。研究结果表明,与单相Si3N4陶瓷相比,七种硼化物粉体中的M4+和B2-均能与Si3N4、SiO2及MgO和Yb2O3反应形成Si-Mg-O-N-Yb-M-B液相降低液相的粘度,而促进α-到-Si3N4的相变及长柱状β-Si3N4晶粒的长大,进而提高韧性和抗弯强度;HfB2的引入可获得α-Si3N4相含量最低、长柱状β-Si3N4晶粒形态最佳的高硬(20.3 GPa)、高韧(8.2 MPa.m1/2)和高强(780 MPa)Si3N4 陶瓷;MoB2 对 α-到β-Si3N4 的促进最弱、相对密度及力学性能最低。5)初步验证研究表明,以商业Si3N4陶瓷刀具作对比,HP+HP、HP+SPS法制备的Si3N4梯度陶刀具瓷,以及引入2.5 vol.%ZrB2的常规低温热压烧结Si3N4陶瓷刀具的切削寿命均不同程度地显示出优异的耐磨性。其中,HP+SPS法制备的Si3N4梯度陶瓷刀具的切削寿命是对比试验商业刀具的三倍。