基于石墨烯修饰电极的电化学传感器的研究

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本论文主要研究了石墨烯的制备、石墨烯修饰电极的制备及其在电化学传感器和电化学生物传感器中的应用。本论文主要可以分为以下两部分:制备以9,10菲咯啉醌(PQ)修饰石墨烯电极为基础的碘酸盐电化学传感器,并进一步研究了其在实际测定中的应用;制备以多巴胺为电子媒介体的NADH电化学生物传感器。(1)首先由改良的Hummer法制备氧化石墨,再通过化学还原的方法将氧化石墨还原为石墨烯,随后PQ通过吸附的方式修饰到石墨烯电极上,从而得到了PQ功能化的石墨烯纳米复合电极。运用X射线衍射、傅里叶红外变换谱图、扫描电子显微镜和透射电子显微镜对石墨烯在制备过程中的原料(石墨)、中间产物(氧化石墨)、最终产物(石墨烯)和吸附PQ前后的石墨烯分别进行了表征,另外,对该修饰电极的电化学行为和动力学特征也进行了充分研究,结果表明该修饰电极对碘酸根的还原具有良好的催化作用,其灵敏度为1.04μAμM-1,检出限为1.0×10~8M,响应时间小于2s,线性测定范围为5.0×10~8到6.0×103M,各种测定结果均优于其他类似的碘酸盐传感器。(2)同样通过改良的Hummer法制备氧化石墨,然后加入EDC和sulfo-NHS对氧化石墨表面的羧基进行活化,随后再通过共价键和作用将多巴胺修饰到氧化石墨电极上,最后通过电还原的方法将修饰有多巴胺的氧化石墨电还原为石墨烯,从而获得多巴胺石墨烯修饰电极。氧化石墨电化学还原为石墨烯的过程在循环伏安法的监控下进行。该电极在生物干扰物质如尿酸、对乙酰氨基酚、抗坏血酸的存在下仍能实现对NADH的催化。该电极具有检出限低、线性范围宽、灵敏度高等优点。
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