【摘 要】
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可逆固体氧化物电池（RSOCs）是一种全固态的电化学能量转换装置,电池可在固体氧化物电解池（SOEC）和固体氧化物燃料电池（SOFC）两种模式之间交替工作,在环境和能源问题日益严重的今天,RSOCs的研究和开发具有十分重要的意义。本论文以失配层状钴酸钙Ca3Co4O9+δ（CCO）作为RSOCs的氧电极,研究了在CCO电极与YSZ电解质之间添加不同隔离层材料对CCO氧电极的电化学性能、交替极化的稳
【基金项目】
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国家自然科学基金（51602213）； 山西省高等学校科技创新项目（2019L0285）； 山西省应用基础研究计划面上青年基金项目（201901D211063）；
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可逆固体氧化物电池（RSOCs）是一种全固态的电化学能量转换装置,电池可在固体氧化物电解池（SOEC）和固体氧化物燃料电池（SOFC）两种模式之间交替工作,在环境和能源问题日益严重的今天,RSOCs的研究和开发具有十分重要的意义。本论文以失配层状钴酸钙Ca3Co4O9+δ（CCO）作为RSOCs的氧电极,研究了在CCO电极与YSZ电解质之间添加不同隔离层材料对CCO氧电极的电化学性能、交替极化的稳定性以及相应RSOCs输出性能的影响。首先采用Ce0.9Gd0.1O2（GDC）作为隔离层材料,运用涂布法在YSZ电解质层上制备了GDC隔离层与CCO氧电极。采用三电极测试法,在750℃、±500mA·cm-2的极化电流下对CCO氧电极进行了100 h以上的阴阳极交替极化处理,极化后的阳极和阴极极化电位均有所降低,欧姆电阻(Rohm)和极化电阻（Rp）也随着极化时间显著减小,表明氧电极的氧还原（ORR）和氧析出（OER）反应活性得到增强,电极/电解质的接触界面也得到改善。制备了Ni-YSZ/YSZ/GDC/CCO单电池,在750℃的SOFC模式下施加500 mA·cm-2的电流密度极化4 h后,单电池的峰值功率密度达到614 mW·cm-2,相比未极化的电池提高了4倍。在800℃的SOEC模式下,当水蒸气浓度为50%、电解电压为1.5V时获得了749 mA·cm-2的电解电流密度,对应的产氢速率为311 mL·cm-2·h-1,氧电极表现出优异的极化稳定性和电化学输出性能。之后采用La0.6Sr0.4Fe O3-δ（LSF）作为隔离层材料,运用溶液浸渍法在YSZ骨架上先后制备了LSF隔离层和CCO氧电极,在750℃的交替极化条件下氧电极具有良好的极化稳定性。Ni-YSZ/YSZ/LSF/CCO单电池在800℃的SOFC模式下输出的最大功率密度为1276 mW·cm-2,在SOEC模式下获得的最大电解电流密度为1695 mA·cm-2,对应的产氢速率为705 mL·cm-2·h-1,实现了较高的能量转化。对比了LSF与GDC作为隔离层时的氧电极性能,在750℃时LSF-CCO和GDC-CCO电极的极化阻值分别为0.25和0.6Ω·cm~2。Ni-YSZ/YSZ/LSF/CCO单电池的最大功率密度是Ni-YSZ/YSZ/GDC/CCO电池的1.7倍,电解电流密度是GDC电池的1.9倍,LSF隔离层显著提升了CCO氧电极的电化学性能。最后将Er0.4Bi1.6O3（ESB）选作隔离层材料,采用溶液浸渍法在YSZ骨架上制备了ESB隔离层与CCO氧电极。在750℃下对CCO氧电极进行阴、阳极交替极化20次（共100 h）,结果发现,阴极极化电位基本保持稳定,阳极电位在极化50 h后也保持相对稳定的状态。阴、阳极极化对电极性能具有相反的作用机制,在电解模式下氧电极性能的损耗可以通过电池模式得以恢复。制备了Ni-YSZ/YSZ/ESB/CCO单电池,在800℃的SOFC模式下获得了722 mW·cm-2的最大功率密度,在SOEC模式下具有1204 mA·cm-2的最大电解电流密度,表明了ESB作为隔离层的可行性。
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