【摘 要】
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转化合成气制备低碳液体燃料及化工原料被公认为是一条具有潜力的途径,在环境保护和资源利用方面也有着重要的意义。本论文制备了一系列的基于碳纳米管与二氧化硅的纳米复合
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转化合成气制备低碳液体燃料及化工原料被公认为是一条具有潜力的途径,在环境保护和资源利用方面也有着重要的意义。本论文制备了一系列的基于碳纳米管与二氧化硅的纳米复合材料为载体的CuCo基催化剂,利用FTIR、SEM、TEM、XRD、H2-TPR等一系列的物理化学表征技术对所制备的催化剂进行了表征分析,并在固定床反应器中就该催化剂对CO加氢转化低碳醇的催化活性作了比较与评价。结果显示,与未加CNTs催化剂相比,添加少量的碳纳米管(CNTs)能够显著提高CO的加氢转化活性和总醇的时空产率。在压力为5MPa,温度为573K,H2/CO=1的反应条件下,CuCo/SiO2-7%CNTs催化剂上CO的转化率达34.76%,相应的总醇(C1-5醇)时空产率达到213.02g·(kg·h)-1。加入苯三酚后的CuCo/SiO2-7%CNTs催化剂活性相分布均匀、粒径小,在相同的反应条件下,该催化剂上的CO的转化率提升至47.02%。在碱金属K改性后的CuCo/SiO2-7%CNTs催化剂上,CO的加氢转化活性明显降低,但C2+OH在总醇中的百分含量大幅提升。说明助剂K的加入有效的促进了C1OH到C2OH的链增长步骤,更有利于C2+OH的生成。在煅烧温度为450℃的条件下,催化剂对总醇的时空产率达到最高29%,这可能与该煅烧温度条件下某种对醇具有较高选择性的晶型含量增加有关。
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