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有机废水环境危害较大,有机废水的去除方法依然是研究的重点,吸附法和类Fenton反应的高级催化氧化法是目前广泛研究的两个方法,其中吸附剂和催化剂是影响废水处理性能的关键因素。吸附法操作条件温和,但吸附剂的再生是吸附法应用的关键。类Fenton反应,以H2O2为氧化剂,催化氧化水中的有机污染物,但是类Fenton反应通常在50℃以上具有较好的催化氧化效果,由于升温所需的能耗较大,不太适合大量废水的处理。因此,本文将结合吸附法与类Fenton反应的优点,制备具有吸附与催化氧化的双功能材料,提高有机废水的处理效果;即先通过吸附将有机物吸附到吸附剂上,再通过催化氧化将吸附质氧化,同时吸附剂得到再生。染料废水不易生化降解,本文选取含亚甲基蓝(MB)的废水为处理对象。SBA-15作为一种介孔材料,为二维六方孔道结构,具有较大的比表面积和孔体积,水热稳定性好,是一种优良的载体。本文主要研究Zr、Al改性的SBA-15的吸附性能,以及Fe改性的SBA-15的催化氧化性能,探讨吸附和氧化的协同作用。(1)采用一步水热合成和两步水热pH调节法制备了 Zr改性的Zr-SBA-15(分别标记为 Zr-SBA-15(Ⅰ)与 Zr-SBA-15(Ⅱ))。通过 XRD、BET、SEM 和 TEM 分析可知,两种方法制备的Zr-SBA-15中Zr元素分布均匀,其中一步合成法制备的Zr-SBA-15(Ⅰ)变成了短孔道的片状形貌结构,两步水热pH调节法制备的Zr-SBA-15(Ⅱ)保持着传统SBA-15的棒状形貌结构。紫外漫反射(UV-Vis DRS)结果表明,Zr物种进入了 SBA-15的骨架。MB的吸附实验可知,Zr-SBA-15(Ⅰ)对MB的吸附性能优于Zr-SBA-15(Ⅱ),Zr/Si摩尔比分别为0.025、0.05、0.1和0.15的Zr-SBA-15(Ⅰ)吸附剂对MB的吸附去除率大小顺序为 Zr-SBA-15(Ⅰ,0.05)>Zr-SBA-15(Ⅰ,0.1)>Zr-SBA-15(Ⅰ,0.025)>Zr-SBA-15(Ⅰ,0.15)。在MB浓度为40 mg/L、吸附时间60 min、吸附剂用量40 mg、pH=5.3、溶液体积100 mL时,Zr-SBA-15(Ⅰ,0.05)对MB的吸附去除率达到99.6%。通过吸附动力学和吸附等温线实验可知,MB在Zr-SBA-15吸附剂上的吸附过程符合准二级动力学方程和Langmuir 模型。(2)采用一步水热直接合成法制备了 Al、Zr改性的Al-Zr-SBA-15,通过XRD、BET、SEM和TEM分析可知,Al、Zr元素在SBA-15上分布均匀,没有破坏SBA-15的介孔结构,并保持着Zr-SBA-15的片状形貌。UV-Vis DRS结果表明,Al、Zr大部分进入了SBA-15的骨架。NH3-TPD结果表明,Al的引入提高了 SBA-15的酸性,Al-Zr-SBA-15对MB的吸附性能明显优于Zr-SBA-15。在MB浓度为40 mg/L、吸附时间60 min、吸附剂用量30 mg、pH=5.3、溶液体积100 mL时,Al-Zr-SBA-15对MB的吸附去除率达到99.8%。通过吸附动力学和吸附等温线实验可知,MB在Al-Zr-SBA-15吸附剂上的吸附过程符合准二级动力学方程和Langmuir模型。(3)采用两步水热pH调节合成法制备了 Fe、Zr改性的Fe-Zr-SBA-15。通过BET分析可知,Fe、Zr元素的引入没有破坏SBA-15的介孔结构。XRD、SEM和TEM表征结果表明,Zr的引入有助于提高Fe的分散性,使得Fe、Zr元素在SBA-15上的分布都较为均匀。UV-VisDRS表征结果表明,Zr可以影响Fe在SBA-15上的存在形式,使Fe、Zr物种大部分进入了 SBA-15的骨架。考察了 Fe-Zr-SBA-15、Zr-SBA-15和Fe-SBA-15对MB的吸附-氧化实验,在吸附阶段,Fe-Zr-SBA-15、Zr-SBA-15和Fe-SBA-15对MB的吸附去除率分别为44.2%、45.1%和19.9%,到了氧化阶段,对MB的总去除率分别为97.5%、52.5%和50.8%。综合来看,Fe-Zr-SBA-15对MB具有最佳的去除效果。以Fe-Zr-SBA-15为催化剂,H2O2为氧化剂,考察不同操作条件下Fe-Zr-SBA-15对MB去除率的影响。结果表明,在反应时间200 min、催化剂用量30 mg、pH=5.25、溶液体积150 mL、溶液温度50℃、MB浓度50 mg/L、H2O2用量为0.6 mL时,Fe-Zr-SBA-15对MB的去除率达到99.9%。通过重复性实验可知,Fe-Zr-SBA-15吸附阶段去除的MB在催化氧化阶段被进一步降解,Fe-Zr-SBA-15重复使用四次对MB的去除率分别为98.1%,93.6%,89.6%和83.8%,说明Fe-Zr-SBA-15稳定性良好。