先进核反应堆用铅铋合金性能及纯净化技术研究

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加速器驱动次临界系统(ADS)因其嬗变能力强,中子经济性好以及其固有安全性成为未来先进核反应堆主要备选堆型。铅铋共晶合金(Pb44.5Bi55.5, LBE)因具有熔点低、沸点高、低的饱和蒸汽压、化学惰性、中子截面小和热导率高等优点而成为ADS散裂靶材料和冷却剂的首选材料。和纯Pb相比,Bi是稀有金属,资源有限,价格昂贵,并且服役过程中会产生挥发性的210po,且纯Pb和LBE相比较,除熔点外,其他性能均优于LBE,因此国际核科学家倾向于用纯Pb代替LBE,但使用高熔点的纯Pb会存在一些工程问题。LBE和纯Pb之间随Bi含量减少,熔点缓慢上升,没有陡峭边界,结合Pb和LBE的各自优点,可考虑减少Bi的含量,选用亚共晶合金作为冷却剂材料。杂质的存在会显著降低液态金属热导率和粘度等热物性能,并且杂质在管壁的沉积将会引起可能性的风险(如堵塞换热器流道和管道),进而可能影响堆的安全运行等,导致停堆等事故,故需要制备高纯铅铋合金,对其性能开展研究,以优化其成分;并探索在线净化技术,以净化服役过程中产生的杂质,减少或避免上述问题发生的概率,保证堆的安全运行。本论文开展了高纯铅铋合金制备工艺研究,同时开展了不同成分铅铋合金粘度、热膨胀和与结构材料的相容性等研究,以优化铅铋合金成分,并设计与建造了在线净化装置冷阱,以去除和控制液态金属中的杂质,为ADS堆的建造提供前期技术预研与支持。首先,论文基于ADS需求提出了铅铋合金成分设计要求,并以此要求为基础对铅铋合金制备工艺进行了研究。探索并获得了坩埚和锭模表面处理技术,并结合挥发热力学和动力学,通过优化工艺解决了杂质引入问题,获得了杂质成分合格的吨级LBE铸锭,单个杂质元素含量小于10ppm,杂质总含量小于100ppm。其次,论文基于制备的高纯铅铋合金研究了i4o、Pb60Bi40、Pb70Bi30、Pb80Bi20和Pb等熔体的粘度性能,热膨胀性能以及与结构材料的相容性。对不同比例的铅铋合金在液相线以上一定温度范围内进行粘度性质研究,结果显示:随温度升高5种熔体的粘度都呈现减小趋势。LBE、Pb60Bi40、Pb70Bi30和Pb80Bi20等4种熔体在测试温度范围内粘度值均有突变,纯Pb粘度值在测试温度范围内没有明显变化,粘度的突变表明了熔体微观结构的转变。在350℃-650℃温度范围内,Pb60Bi40粘度值明显高于其他比例的铅铋合金,温度在750℃以上时,相同温度下的铅铋合金粘度随铋含量的减小而增加。另外,采用自加热型探针法测量了不同铋含量铅铋合金在熔融状态下体积随温度的变化情况,通过对液态铅铋合金体积膨胀的测试,得到了其体积随温度变化的基本关系式,结合LBE和Pb固态时随温度的体积变化,得出LBE在熔点凝固时体积增加了0.80%,Pb在熔点凝固时体积减小了1.64%。室温时效前后的LBE微观结构研究表征,结果显示:固态LBE放置6个月后体积膨胀的原因是LBE中p相向γ相转变引起,p相和Y相的堆积方式和密度不同,导致了LBE的体积膨胀。最后通过静态腐蚀实验装置研究了铋含量不同三种金属(LBE、Pb和Bi)与结构材料T91和316L的相容性,结果显示:对于同一种材料相同温度下Bi腐蚀最严重,LBE次之,Pb最小,即铋含量越大结构材料腐蚀速率越快;在同一液态金属中,316L腐蚀速率约是T91的10倍,最后,论文开展了液态金属在线净化技术的探索,基于国内外净化装置设计情况,针对液态铅铋合金自身性质,经过换热计算校核,设计并建造了可适用于重金属的在线净化装置一冷阱。以上研究为加速器驱动次临界系统反应堆的设计与运行提供支持和重要参考。
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