光照下NiFe2O4/CoFe2O4分解二氧化碳为碳的研究

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随着化石燃料消耗的剧增以及绿色植被的锐减,大气中CO2含量增加导致的温室效应已经引起了全世界的广泛关注。近年来,世界各国越来越重视航海和太空领域的发展,在密闭空间(如太空舱、核潜艇)内,人不断吸入氧气呼出二氧化碳,使得呼吸环境变差。因此,CO2转化的研究具有非常重要的研究价值和实际意义。以氢气还原产生氧缺位的铁酸盐(MFe2O4)可以作为催化剂在高温下实现二氧化碳的转化。鉴于铁酸盐对可见光敏感,具有光催化还原二氧化碳的活性。从节能减排的角度出发,本文选取铁酸镍(NiFe2O4)和铁酸钴(CoFe2O4)为催化剂,分别研究了溶液体系和气相体系光照对二氧化碳转化为碳的影响,并对反应机理进行了初步探讨。主要内容如下:分别以共沉淀法和溶剂热-热分解法制备NiFe2O4、CoFe2O4、XRD、SEM、TEM测定结果表明:共沉淀法制得的铁酸镍与铁酸钴纳米球形颗粒的晶粒尺寸分别为3-5nm、10-15nm。溶剂热-热分解法制得铁酸镍与铁酸钴均为多孔纳米棒结构。在气相体系中,NiFe2O4、CoFe2O4先用氨气还原,然后在光照下分解CO2。研究了还原时间、分解温度、光源对铁酸盐分解CO2为C活性的影响。实验结果表明:共沉淀法制得的铁酸镍用氨气在320℃还原80min后,在紫外光照射下,80℃就可以将二氧化碳分解为以碳纳米棒、炭黑、碳球、碳纳米片形式存在的沉积碳。而在黑暗条件下,在200℃以上才有碳沉积,这表明利用光照可以大大降低二氧化碳的分解温度。元素分析结果表明在紫外光照射下,分解温度在200℃、250℃、300℃的碳沉积量分别比黑暗条件下有明显的增加。相比之下,溶剂热-热分解法制得的铁酸镍及铁酸钴的分解二氧化碳性能较差,可能是结晶度高使得不易形成氧缺位以及钴原子结构使得其供电子能力差引起的。在溶液体系中,研究了光源、pH值、通气方式对NiFe2O4、CoFe2O4分解CO2性能的影响。实验结果表明:在光照条件下,pH为7、10时,共沉淀法制得的铁酸镍可以将二氧化碳转化为碳。并且当光源为紫外光,pH为10时,共沉淀法制得的铁酸镍具有最佳的分解二氧化碳活性,TEM结果表明碳以碳纳米葱及碳微晶的形式存在。与铁酸镍催化剂不同的是,铁酸钴只有在光照并且pH为10时才出现极微量的沉积碳,其催化活性明显低于铁酸镍的原因可能是其晶粒尺寸较大及钴不易给出电子导致的。
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