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目的:了解银川市土壤中多环芳烃(PAHs)的污染及分布状况,对表层土壤中多环芳烃污染主要来源进行探究,并通过生态风险及健康风险评估分析其影响。方法:本研究采用数理统计和空间地统学相结合的方法。于2019年3?4月在银川市各城镇采集69个表层土壤样品,通过GC-MS对样品中多环芳烃浓度进行检测。首先,确定试验中样品提取及质量控制方案,依据不同土地利用类型分类,对表层土壤检测数据进行统计分析,了解多环芳烃污染特征及空间分布状况。然后对各多环芳烃单体及不同环数多环芳烃进行组成特征的说明。对多环芳烃的来源采用特征比值法进行初步定性分析,利用主成分分析与正定矩阵因子分解模型相结合的定量源解析方法确定研究区PAHs污染的主要来源及贡献。最后,采用传统风险评估和概率风险评估对土壤中PAHs污染造成的风险进行分析,生态风险主要基于生态效应低中值、毒性当量法和风险熵值判断,健康风险则利用致癌风险(TCR)和危害商(THQ)与蒙特卡洛评估模型探究PAHs污染土壤造成人群健康的风险及影响因素。结果:1.银川市表层土壤中16种PAHs总含量范围为70.03876.6 ng·g-1,均值为618.7 ng·g-1,处于中度污染水平,不同土地利用类型土壤中多环芳烃总浓度的分布梯度呈现出工业区(255.73876.6,1529.5 ng·g-1)>道路旁(86.5811.2,330.3 ng·g-1)>农田(70.0637.1,265.9 ng·g-1)>公园绿地(121.6372.9,230.5 ng·g-1),7种致癌性多环芳烃在∑16PAHs中占比为6.17%79.05%;内梅罗污染指数空间分布显示,工业区土壤中多环芳烃处于中重度污染,位于宁东能源基地的污染状况尤为突出,道路旁PAHs基于交通密度而表现不同,农田土壤NPI值范围为0.545.38,公园与绿地土壤除个别采样点污染严重外,其余基本处于轻中度污染水平。2.组成分析表明,单体Phe在不同土地利用类型土壤中均达到了最高占比,依次为工业区(57.85%)、农田(50.70%)、公园绿地(46.07%)和道路旁(33.43%);单体NaP在农田及绿地土壤中占比极低,在工业区和道路旁土壤中占比可达到22.15%和8.65%;另外,Ant和BaA两种物质在农田及绿地土壤中也具有较高占比;23环多环芳烃在绝大多数采样点占据重要作用(7.74%89.62%,平均占比58.98%),主要原因为单体Phe所占比率普遍较高,工业区则出现个别采样点高环升高的现象。3.特征比值法进行来源解析的初步定性分析显示,银川市绝大部分采样点以燃烧源为主,部分采样点可能存在石油源污染。PCA模型及PMF模型进行定量分析显示,主成分分析共提取3个因子,因子1为煤炭和生物质燃烧产生(35.1%),因子2为煤炭燃烧或柴油来源(28.6%),因子3为原油及原煤燃烧(9.1%);PMF模型的因子数为4,因子1表示小范围焦炉燃烧源(4.5%),因子2表示生物质燃烧源(6.8%),因子3表示交通污染源(19.1%),因子4表示煤炭燃烧源(69.6%);两种模型均说明煤炭等化石燃料产生的燃烧源及汽车尾气排放造成的交通源为银川市PAHs的主要来源。4.大多数多环芳烃单体的浓度低于生态效应中值(ERMs),不同土地利用类型土壤中均存在部分采样点检测浓度超过生态效应低值(ERLs)的现象;BaP毒性当量浓度分析银川市表层土壤中PAHs生态风险的结果显示,TEQBaP10变化范围为10.64150.22ng·g-1,工业区63.16%点位超过风险限值33ng·g-1;风险熵值法分析显示,单体NaP和Phe在工业区土壤中均处于高风险状态,单体Phe、Ant、Pyr、BaA、BbF、DBA在农田及公园土壤中均处于中等风险,道路旁绝大多数单体处于中等风险。基于RQ∑PAHs(NCs)和RQ∑PAHs(MPCs)评价四类土地利用类型土壤总的PAHs,提示工业区、道路旁土壤处于中等风险2级,农田、公园中PAHs可能造成中等风险1级水平。5.通过特定土地利用方式下的暴露情景,将研究区土壤划分为非敏感用地(工业区、道路旁)和敏感用地(农田、绿地)进行健康风险评估。传统风险评估显示,两种用地方式下总的致癌风险分别为1.28E-03和3.84E-04,均超过致癌风险上限值10E-04,总的非致癌风险分别为4.28和1.59;概率风险评估结果的95%分位数在两种暴露情境下分别达到了(TCR非敏感:2.66E-02,TCR敏感:3.47E-03)和(THQ非敏感:4.29E+01,THQ敏感:2.51E+01),与传统风险评估结果基本一致;而各个多环芳烃单体和3种暴露途径的贡献率分析显示,土壤中PAHs污染主要暴露途径为皮肤接触和经口摄入,单体DBA、BaA和BbF为主要致癌污染物,Phe和Fla为引起非致癌效应的多环芳烃单体,同时NaP在非敏感用地土壤以及Ant在敏感用地土壤中对于THQ也具有较高贡献;敏感性分析显示,对土壤中多环芳烃健康风险作用影响较为突出的因素包括特征性PAHs的浓度以及人群暴露参数,暴露周期、暴露皮肤表面积、每日土壤摄入量对健康风险有不同程度作用,体重则具有较低的负敏感性。结论:1.银川市不同土地利用类型土壤中均存在多环芳烃污染,总体呈现中度污染水平,23环多环芳烃在绝大多数采样点占据重要作用,主要基于单体Phe所占比率普遍较高,可能与当地使用的煤炭种类有关。2.燃烧源及交通污染源为银川市土壤中PAHs污染的主要来源,而焦炉源、生物质燃烧和石油源存在小范围的污染状况。3.研究区尚无明显的生态风险,但是少量PAHs单体存在中等风险,个别PAHs单体显示出高风险水平,表层土壤中PAHs的污染可能会造成一定程度的健康风险,控制人群暴露及敏感性较强的PAHs,对健康防护有重要提示作用。