【摘 要】
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甲壳素是一种含量丰富、来源广泛、可再生的天然高分子生物材料,是重要的绿色化学原料之一。甲壳素具有天然的多级结构,制备纳米甲壳素是提高甲壳素利用率的有效手段。纳米甲壳素的比表面积大、强度高、所暴露的基团多,如今关于纳米甲壳素应用的研究已引起越来越多的关注。聚乙烯醇（PVA）是一种无毒、可生物降解、环境友好的水溶性高分子聚合物,在生物医学、绿色电子等领域具有良好的应用前景。本文以聚乙烯醇和纳米甲壳素为
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甲壳素是一种含量丰富、来源广泛、可再生的天然高分子生物材料,是重要的绿色化学原料之一。甲壳素具有天然的多级结构,制备纳米甲壳素是提高甲壳素利用率的有效手段。纳米甲壳素的比表面积大、强度高、所暴露的基团多,如今关于纳米甲壳素应用的研究已引起越来越多的关注。聚乙烯醇（PVA）是一种无毒、可生物降解、环境友好的水溶性高分子聚合物,在生物医学、绿色电子等领域具有良好的应用前景。本文以聚乙烯醇和纳米甲壳素为原料,通过物理或化学的方法制备一系列性能优异的纳米甲壳素/PVA复合水凝胶,取得了一系列有意义的结果。（1）采用酸解-超声结合的方法制备出短棒状的甲壳素纳米晶须（Ch NW）,然后通过冷冻-解冻循环法制备了Ch NW/PVA复合水凝胶,此方法不涉及化学反应,保留了Ch NW的晶体结构。拉伸测试结果显示,添加5 wt%Ch NW时,复合水凝胶的拉伸强度为达820.17 k Pa,比纯PVA水凝胶提高了51.37%。冻融3次的Ch NW/PVA复合水凝胶的拉伸断裂功高于冻融5次的纯PVA水凝胶,表明Ch NW的加入不仅使PVA水凝胶的力学强度显著提高,而且能缩短PVA的凝胶时间,提高生产效率。SEM结果显示,复合水凝胶呈现含有丰富孔洞的三维网络结构,孔洞尺寸随Ch NW含量的增加呈现先减小后增大的趋势。FTIR结果显示,Ch NW与PVA之间存在氢键相互作用。Ch NW/PVA复合水凝胶的含水率、溶胀性、保水性、凝胶分数随Ch NW的加入均得到良好的改善。（2）采用酸解-高压均质结合的方法制备出针状的甲壳素纳米晶须（Ch NW）,然后以硼砂（B）作为交联剂,通过化学法制备了具有优异的自愈合性能、p H响应性、可塑性的Ch NW/PVA-B水凝胶。改变Ch NW的含量和硼砂的浓度,以此进一步研究三者之间的相互作用。结果表明,Ch NW与硼砂之间存在氢键作用和静电相互作用。Ch NW/PVA-B复合水凝胶展示出优异的力学性能,其拉伸强度可达63.07 k Pa,为硼砂交联PVA水凝胶的30.03倍。与硼砂交联PVA水凝胶相比,Ch NW/PVA-B复合水凝胶的断裂伸长率呈现下降的趋势,但均大于400%,展现出良好的韧性。SEM结果显示,复合水凝胶的内部结构可以呈现“树枝状”或“蜂窝状”,可以方便地通过调节Ch NW的含量和硼砂的用量对复合水凝胶的微观结构进行调控。Ch NW/PVA-B复合水凝胶具有良好的可塑性,可随意塑造成多种形状;具有优异的自愈合性,其自愈合效率可达99%;且具有良好的p H响应性,可以在酸碱的环境下连续进行至少4次溶胶-凝胶的循环转变。（3）采用TEMPO氧化-高压均质结合的方法制备出甲壳素纳米晶须（Ch NW）,以硼砂作为交联剂,单壁碳纳米管（SWCNT）作为抗菌剂,制备了具有了优异抗菌性能的SWCNT/Ch NW/PVA-B自愈合水凝胶。拉伸测试结果表明,SWCNT的加入显著改善了复合水凝胶的力学性能,拉伸强度达到99.10 k Pa,是未加SWCNT时的11.43倍,是硼砂交联PVA水凝胶的47.19倍。拉伸断裂功达13223 k J/m3,分别是PB水凝胶和PBCh复合水凝胶的7.16倍和4.12倍。SEM结果表示,SWCNT的引入使复合水凝胶内部的“树枝状”网络结构更加致密,因而提高了承受外部荷载的能力。同时,复合水凝胶具有良好的自愈性,自愈合效率可达85.39%。SWCNT的引入赋予了复合水凝胶优异的抗菌性能,能有效抑制大肠杆菌的生长。
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