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相变储能技术是目前提高能源利用效率的一个重要途径。相变材料中,研究最多的有机固-液相变材料具有储能密度大,无过冷和相分离,腐蚀性小和化学性能稳定等优点,但其在使用过程中容易发生泄漏,且导热系数较低,在实际应用中受到很大限制。本论文选取有机固-液相变材料聚乙二醇(PEG)为相变储能材料,丙烯酰胺(AM)单体经自由基聚合形成聚丙烯酰胺(PAM)三维网络作为支撑材料,引入Laponite粘土(Clay)和还原氧化石墨烯(rGO)作为交联剂及导热增强剂,制备复合定形相变材料,并结合分子动力学模拟方法,对样品的导热系数进行模拟。以Clay为物理交联点制备出一系列不同PEG含量的PEG/PAM-Clay复合定形相变材料。其中,PEG含量为70 wt%,Clay添加量为10 wt%的样品具有最好的综合性能,包括高的相变焓(110 J/g);良好的热稳定性和优异的定形效果(泄露率为8.72 wt%);导热系数比PEG增加7.54%。引入部分还原的rGO作为化学交联剂,制备出PEG/PAM-rGO导热增强型复合定形相变材料。其中,不同还原度的rGO分别采用硼氢化钠(NaBH4)还原(SrGO)和低温还原(LrGO)方法获得。研究结果表明所制备样品热焓值都高于145 J/g;还原氧化石墨烯含量为10%的样品(PEG+LrGO10)具有杰出的形状定形效果,泄漏率仅有0.26%。此外,PEG+LrGO10样品具有良好的热性能:热导率达到0.5234 W·-1·K-1(比纯PEG增加63%);熔融/固化时间分别比PEG缩短52.3%和62.3%。同时发现还原度更高的LrGO比SrGO对复合相变材料的导热性能提升更好。采用分子动力学模拟方法,在周期性边界条件下,通过尺寸效应方法计算出不同rGO添加量的PEG/PAM-rGO体系的导热系数。结果表明,复合体系导热系数随着rGO含量增加而大幅度提升;导热系数模拟值、Maxwell-Eucken公式计算值和实验值的拟合曲线趋势一致;复合体系内rGO取向会使体系的导热性能呈各向异性。因此可以通过分子动力学模拟的方法对实验设计高导热复合定形相变材料提供指导,从而减少样品制备次数,节省人力和物力。