【摘 要】
：
环境污染和能源危机已成为备受关注的全球性问题。光催化（PC）、光催化燃料电池（PFC）、微生物燃料电池（MFC）技术和集成催化系统等在应对资源与能源危机方面具有巨大的潜力。尤其是利用催化技术的燃料电池技术,可以通过引入高级氧化（AOPs）过程将污染物降解与产电相结合,从废水中回收能源。对于这类燃料电池技术,催化剂的性能至关重要。采用Fe、g-C3N4和TiO2等非贵金属材料可制备出低成本、高活性的
论文部分内容阅读
环境污染和能源危机已成为备受关注的全球性问题。光催化（PC）、光催化燃料电池（PFC）、微生物燃料电池（MFC）技术和集成催化系统等在应对资源与能源危机方面具有巨大的潜力。尤其是利用催化技术的燃料电池技术,可以通过引入高级氧化（AOPs）过程将污染物降解与产电相结合,从废水中回收能源。对于这类燃料电池技术,催化剂的性能至关重要。采用Fe、g-C3N4和TiO2等非贵金属材料可制备出低成本、高活性的Z型催化剂。具有优良光电催化性能的电极可提高燃料电池的效率,将催化技术与生物技术原位结合,提高污染物的降解和能量回收。为此,本文制备并优化了这种新型、环境友好的三元组分催化剂g-C3N4/Fe0（1%）/TiO2,并将其用于燃料电池系统,在PC、PFC和MFC-PFC等不同体系中测试了该催化剂对特征污染物的降解及系统产电性能,得到的结论如下:（1）采用一种简单的化学还原生成零价铁的工艺制备了 g-C3N4/Fe0（1%）/TiO2催化剂。该三元催化剂在广泛的pH范围内均可高效响应可见光,可用于光催化降解罗丹明B（RhB）、盐酸四环素（TC）和盐酸小檗碱（BC）,在pH为5的优化条件下降解速率分别为0.037、0.027和0.022 min-1,90分钟内的降解率分别为98%,92%和90%。与其他已报道的催化剂相比,该三元催化剂具有良好的光催化性能和稳定性。这种高活性源自于Z型异质结结构,强化了催化剂对可见光的吸收,并促进了光生电子和空穴的分离。在该光催化体系中引入3.18 mM的Na2SO3,有助于产生更多的活性氧化物种,提高污染物的降解速率。（2）以Z型结构g-C3N4/Fe0（1%）/TiO2作为阳极催化剂、WO3作为阴极催化剂构建光催化或自偏压燃料电池,可分别在光照或黑暗、以及不同pH（1,2,5,7,10,11和13）条件下同步实现污染物的降解和产电。本文研究了该系统对RhB、BC、TC（10 mg L-1）和焦化废水的处理。在光照条件下,降解RhB（0.026 min-1,98%,100分钟）和BC（0.025 min-1,91%,90 分钟）的最佳 pH 为 2,降解 TC（0.034 min-1,97%,90 分钟）的最佳 pH为5,在降解的同时可分别产生0.95,0.81和0.98 V的电压,功率密度分别为22.6,16.4和24.0 W m-2（0.05 M Na2SO4电解液,10Ω外电阻）。然而,在无光照条件下,PFC对RhB、BC 和 TC 的降解率（60%、76%和 80%）、降解动力学常数（0.005、0.013 和 0.014 min-1）及产电（0.50、0.68和0.76 V）均有所降低。与其他研究相比,该PFC具有更高的电池电压、电流密度和光催化降解性能。考察pH值对系统光催化降解性能和电池电压的影响。光照下降解TC（10 mg L-1）时,化学需氧量（COD）和总有机碳（TOC）的去除率分别为95%和91%。在黑暗条件下,COD和TOC去除率分别为65%和48%,说明该燃料电池可自驱动、自偏压形成电位梯度降解污染物。使用该PFC处理实际焦化废水,当初始pH为5时,COD和TOC在240分钟内的去除率分别为91%和89%,系统在120分钟内可产生0.35 V的电池电压和3.1 W m-2的功率密度。（3）以g-C3N4/Fe0（1%）/TiO2作为阴极,在不同光照条件下测试了 MFC-PFC系统对实际焦化废水的处理性能。构建连续上升流反应器,底部的生物阳极填充颗粒活性炭,顶部放置平板式光电阴极膜（负载g-C3N4/Fe0（1%）/TiO2的碳纤维布）,设置不同的阴极室与阳极室体积比,在连续28天的实验中对比具有较大阳极室的反应器A和较大阴极室的反应器B对pH为3.18的酸性焦化废水（初始COD为3070 mg L-1）的处理效果。反应器A具有更大的生物量和更低的内阻,外电阻为5Ω时的功率密度达14.5 W m-2。反应器A和B的电池电压分别为0.51 V和0.31 V,光照下对COD的去除率分别为95%和85%,对TOC的去除率分别为90%和80%。反应器A在光照条件下的电池电压、产电量和COD去除率分别比无光条件下提高了 0.20 V、2倍和20%。与其他研究相比,该MFC-PFC系统（使用较小的阴极表面积）在污染物去除和发电方面具有更优的性能。反应器A在停止运行5个月后重新启动,在有/无光照条件下处理弱碱性的焦化废水（pH=7.65）。经过28天的连续运行,微生物可恢复活性并被驯化,反应器的性能得到恢复。当连接10Ω外电阻时,体系在有/无光照条件下的最大功率密度分别为6.18和2.53 W m-2。光照时的COD的去除率达93%。该组合系统有望用于其他难降解废水的处理。
其他文献
在基因组最佳线性无偏预测（Genomic best linear unbiased prediction,GBLUP）模型中,假设所有的标记效应具有相同的方差;对微效多基因性状而言,这种假设是合理的。然而,对于存在主效基因或效应较大基因的性状,这种假设与事实不符,考虑性状遗传结构的方法更加适合这类性状。基于压缩先验的贝叶斯方法或全基因组关联分析（Genome-wide association st
随着移动互联网、物联网、AR/VR、自动驾驶、人工智能等各类新型通信技术的急剧发展,我们将进入一个“万物互联”的时代。移动通信技术又将成为万物互联的基础。面对未来爆炸式移动数据流量增长、海量的设备连接、不断涌现的各类新业务与新应用场景,下一代通信网络将出现新的变革。更高频毫米波、可见光等波段的光无线通信将利用先进调制格式、新型多址接入技术、先进数字信号处理算法,以此来构成一种具有高带宽、高频谱效率
水体有机污染的治理是环境领域的重大课题之一。近年来,过硫酸盐高级氧化技术由于氧化还原能力强,成本较低,易于操作等诸多优势在高效降解有机物方面展现了巨大的潜力。提升该技术效率的关键在于催化剂的选择,其中碳基材料受到了广泛关注。然而,碳基材料活化过硫酸盐的相关机制,如活化路径、活性位点等仍存在较多争议,这阻碍了它的进一步发展。碳材料的催化性能和可重复利用性也有待进一步提升。开发高催化活性的新型碳基材料
超快被动锁模光纤激光器具有光束质量高、稳定性好、无需准直、系统紧凑、结构简单等优点,在通讯、工业加工、国防、生物医学等领域具有重要应用。可饱和吸收体是被动锁模光纤激光器中的关键器件,它要求非线性材料具有大的工作带宽、快的响应、低的损耗和稳定的物化特性。除此之外,调制深度也是可饱和吸收体的关键参数之一,高的调制深度可以消减脉冲边缘的效果,有利于获得超短脉冲,而且可以有效提高超快激光器的稳定性。随着材
有机合成方法学的发展是现代物质社会构建和有机化学研究的基础保证。经典的亲核试剂和亲电试剂的交叉偶联反应已经展示了对人类现代物质文明建设的巨大推动作用。随着可持续发展战略的提出,两个亲核试剂（C-H/C-H或者C-H/X-H）的直接氧化交叉偶联,避免了底物的预官能团化,因此更符合绿色、可持续化学的理念。近些年来,光、电化学的蓬勃发展和复兴,为碳氢化合物（或者杂氢化合物）的氧化偶联反应提供了新颖的合成
生物体内的O2及其代谢产生的含氧物种对于机体的呼吸作用、能量代谢、氧化还原稳态、信号传导、免疫防御等至关重要,与生命活动中的各种生理过程密切相关。然而,多数含氧活性物种也被认为是“双刃剑”。不受调控的氧物种的爆发会引起机体的氧化应激,导致机体衰老以及癌症等恶性疾病的发生、发展。近年来,基于氧化应激上调来杀死肿瘤的治疗策略（如光动力等）被广泛提出,O2、1O2和O2·-等与治疗相关的活性含氧物种被重
网络地图服务（Web Map Service,WMS）作为地图数据共享的主流标准,随着地图在大众出行、公共卫生、社会人文等诸多领域的广泛使用,目前人们已经在线共享了大量的WMS地图。然而,现有的大部分WMS地图面临着资源闲置的困境。地图的主题分类研究可以从两个方面疏解上述困境:一方面主题分类的结果可以为现有的WMS地图提供显式、统一的主题标签,服务地图资源的检索和主题定制化的内容解析;另一方面研究
由于受到全球化石能源消耗速度的持续增长以及其滥用引发的一系列环境问题的共同影响,人们开始意识到清洁可再生能源开发的重要性。二次电池作为清洁可再生能源实践应用中的关键角色,近些年来得到了广泛研究和应用。小到各类便携式电子设备,大到电动车和固定式储能等,其身影已随处可见。然而在未来的市场上,二次电池能否持续扩大影响并独占鳌头,关键在于以下四个方面的指标能否取得进一步的突破:高充电速率、高能量密度、绿色
癌症严重威胁着人们的健康,对少量的癌症标志物的精准检测分析对癌症诊断、治疗以及转移机制研究方面具有重要意义。基于微流控芯片的分析技术具有样品用量少、扩展性强以及易于集成化的特点,已成功地应用于诸多生物检测领域。相比于传统的流式细胞术,基于微流控芯片的细胞分析检测技术能够以小型化、多样化的方式实现各种生物分子的检测分析。尤其是伴随着QDs、UCNPs等具有优异性能（发光亮度高、稳定性好、波长可调、抗
近红外菁染料及其掺杂的荧光二氧化硅纳米粒子具有优异的光物理性能,被广泛用于生物荧光成像和癌症的光动力治疗（photodynamictherapy,PDT）。然而,近红外菁染料存在水中自聚集倾向大和光稳定性差等缺陷,影响荧光成像和PDT效果。因此,本文开发了一系列包覆七甲川氨基菁染料的荧光二氧化硅纳米粒子（fluorescent silica nanoparticles,FSNPs）,通过强化其光物