基于电荷注入和光诱导的单分子电输运量子干涉的调控研究

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单分子尺度下的量子干涉效应能够以相增或者相消的方式显著影响电荷在分子结中的传输,对于直接操纵分子结中的电荷传输研究具有重要的意义,在未来制备可控的高性能分子器件中具有广阔的应用前景。发展量子干涉调控手段是单分子电子学的前沿研究方向,经过几十年的研究,机械力调控、电化学调控、化学调控等多种调控量子干涉的方法被广泛研究,但是具有普适性的调控量子干涉的方法尚未发现。综上所述,发展一种普适且高效的量子干涉调控方法十分有必要。本论文利用扫描隧穿裂结技术(Scanning Tunneling Microscopy Break Junction,STM-BJ),对单分子尺度电输运过程中的量子干涉效应进行调控研究,以期开发具有普适性的调控策略,本论文具体研究内容和结果概括如下:1、首次实现基于共轭性转变调控单分子电输运量子干涉的策略。我们通过研究酮式-烯醇式在不同偏压下的电输运性质,发现电场的电荷注入效应,可以实现对互变异构热力学驱动力与能垒的操控,从而使互变异构体系在常温下就能实现非共轭体系与π共轭体系的可逆切换,进而实现对单分子电输运量子干涉的调控。同时有望将基于酮式-烯醇式的互变异构反应设计成具有高开关比的分子器件。2、首次建立了光诱导退相干调控相消量子干涉的基础。我们通过引入激光作为退相干源,研究了激光对单分子电输运量子干涉效应的影响,实现了激光对相消量子干涉效应的调控策略,并将此策略拓展到不同的分子体系中。通过偏振实验和控温实验的验证,初步得出激光对量子干涉的抑制作用来源于退相干机制,为调控单分子电输运量子干涉效应提供了全新的思路。
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