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甲烷是非常重要的温室气体,其摩尔温室效应是CO2的20-30倍。甲烷厌氧氧化是控制和削减甲烷排放的重要过程,在淡水系统中,甲烷厌氧氧化每年可以削减200t的甲烷,超过甲烷排放总量的50%,因此甲烷厌氧氧化过程在控制全球温室效应方面发挥着非常重要的作用。锰氧化物(主要是MnO2)在海洋系统和淡水系统中分布广泛,由锰氧化物驱动的甲烷厌氧氧化反应被称为锰型甲烷厌氧氧化,该过程不仅对生态系统中甲烷的消减具有重要的意义,而且对自然界中锰元素的循环也有着重要的作用。而锰型甲烷厌氧氧化过程发现时间较晚且微生物生长缓慢,到目前为止,关于环境中各种因素对锰型甲烷厌氧氧化过程的影响,鲜有研究报道。
本研究以锰型甲烷厌氧氧化反应器为研究对象,选取了几种常见的甲烷厌氧氧化过程的电子受体:硫酸盐、硝酸盐、柠檬酸铁、腐殖酸盐和水铁矿,研究原电子受体(MnO2)存在的情况下,锰型甲烷厌氧氧化微生物对外加电子受体的适应能力。同时选取了可能对锰型甲烷厌氧氧化过程存在重要影响的三个因素:温度、pH以及甲烷分压,每个因素选择低中高三个水平,设计三因素三水平的正交实验,探究外加电子受体、温度、pH和甲烷分压这几种环境因素对锰型甲烷厌氧氧化过程的影响,从而加深对锰型甲烷厌氧氧化反应的理解,为进一步的研究提供理论参考。主要结果如下:
①当原电子(MnO2)存在的情况下,外加多种电子受体之后不同体系内甲烷厌氧氧化速率的大小为:外加硝酸盐组>外加柠檬酸铁组>外加腐殖酸盐组>外加水铁矿组≈外加硫酸盐组≈对照组。其中外加硝酸盐、柠檬酸铁和腐殖酸盐的组别中,甲烷厌氧氧化速率得到了显著的提高,分别为对照组的2.61、2.47和2.23倍。
②通过外加电子受体发现锰型甲烷厌氧氧化微生物对不同电子受体具有较好的适应性,能够利用硝酸盐、柠檬酸铁和水铁矿作为电子受体厌氧氧化甲烷,同时发生以MnO2和硝酸盐作为混合电子受体的甲烷厌氧氧化,分别各占44%和56%;同时发生以MnO2和柠檬酸铁作为混合电子受体的甲烷厌氧氧化,分别各占40%和60%;同时发生以MnO2和水铁矿作为混合电子受体的甲烷厌氧氧化,分别各占95%和5%。在短期实验中,锰型甲烷厌氧氧化微生物不能利用硫酸盐作为电子受体。而腐殖酸盐可以作为电子穿梭体提高甲烷厌氧氧化的速率,其是否可以作为电子受体还需要进一步研究。
③设置了温度梯度为25℃、33℃和41℃,pH梯度为5、7和9和甲烷分压梯度为15kPa、30kPa和45kPa的三因素三水平正交实验,九个瓶子中的最佳组合为:温度=33℃,pH=7,甲烷分压=45kPa,其甲烷厌氧氧化速率为0.0383mmol/(L?d)。方差分析表明温度对锰型甲烷厌氧氧化速率的影响不显著(P>0.05),而pH和甲烷分压的影响显著(P<0.05)。不同pH水平下甲烷厌氧氧化速率的大小为:pH=>pH=5>H=9,Turkey检验表明最优水平pH=7与pH=5之间差异不显著,而最优水平pH=7与pH=9之间差异显著。而三种水平的甲烷分压之间的差异均显著,且当甲烷分压由15kPa增长到30kPa时,甲烷厌氧氧化速率增大的程度大于甲烷分压由30kPa增长到45kPa时。
通过外加电子受体实验以及温度、pH和甲烷分压的正交实验,可以得知锰型甲烷厌氧氧化体系内能够发生混合电子受体驱动的甲烷厌氧氧化过程,且外加硝酸盐、柠檬酸铁和腐殖酸盐可以提高甲烷厌氧氧化的速率,这表明锰型甲烷厌氧氧化微生物对外加电子受体的适应能力较强。同时温度对锰型甲烷厌氧氧化速率的影响不显著,而pH和甲烷分压的影响显著。上述研究结果可为进一步研究锰型甲烷厌氧氧化过程提供理论参考。
本研究以锰型甲烷厌氧氧化反应器为研究对象,选取了几种常见的甲烷厌氧氧化过程的电子受体:硫酸盐、硝酸盐、柠檬酸铁、腐殖酸盐和水铁矿,研究原电子受体(MnO2)存在的情况下,锰型甲烷厌氧氧化微生物对外加电子受体的适应能力。同时选取了可能对锰型甲烷厌氧氧化过程存在重要影响的三个因素:温度、pH以及甲烷分压,每个因素选择低中高三个水平,设计三因素三水平的正交实验,探究外加电子受体、温度、pH和甲烷分压这几种环境因素对锰型甲烷厌氧氧化过程的影响,从而加深对锰型甲烷厌氧氧化反应的理解,为进一步的研究提供理论参考。主要结果如下:
①当原电子(MnO2)存在的情况下,外加多种电子受体之后不同体系内甲烷厌氧氧化速率的大小为:外加硝酸盐组>外加柠檬酸铁组>外加腐殖酸盐组>外加水铁矿组≈外加硫酸盐组≈对照组。其中外加硝酸盐、柠檬酸铁和腐殖酸盐的组别中,甲烷厌氧氧化速率得到了显著的提高,分别为对照组的2.61、2.47和2.23倍。
②通过外加电子受体发现锰型甲烷厌氧氧化微生物对不同电子受体具有较好的适应性,能够利用硝酸盐、柠檬酸铁和水铁矿作为电子受体厌氧氧化甲烷,同时发生以MnO2和硝酸盐作为混合电子受体的甲烷厌氧氧化,分别各占44%和56%;同时发生以MnO2和柠檬酸铁作为混合电子受体的甲烷厌氧氧化,分别各占40%和60%;同时发生以MnO2和水铁矿作为混合电子受体的甲烷厌氧氧化,分别各占95%和5%。在短期实验中,锰型甲烷厌氧氧化微生物不能利用硫酸盐作为电子受体。而腐殖酸盐可以作为电子穿梭体提高甲烷厌氧氧化的速率,其是否可以作为电子受体还需要进一步研究。
③设置了温度梯度为25℃、33℃和41℃,pH梯度为5、7和9和甲烷分压梯度为15kPa、30kPa和45kPa的三因素三水平正交实验,九个瓶子中的最佳组合为:温度=33℃,pH=7,甲烷分压=45kPa,其甲烷厌氧氧化速率为0.0383mmol/(L?d)。方差分析表明温度对锰型甲烷厌氧氧化速率的影响不显著(P>0.05),而pH和甲烷分压的影响显著(P<0.05)。不同pH水平下甲烷厌氧氧化速率的大小为:pH=>pH=5>H=9,Turkey检验表明最优水平pH=7与pH=5之间差异不显著,而最优水平pH=7与pH=9之间差异显著。而三种水平的甲烷分压之间的差异均显著,且当甲烷分压由15kPa增长到30kPa时,甲烷厌氧氧化速率增大的程度大于甲烷分压由30kPa增长到45kPa时。
通过外加电子受体实验以及温度、pH和甲烷分压的正交实验,可以得知锰型甲烷厌氧氧化体系内能够发生混合电子受体驱动的甲烷厌氧氧化过程,且外加硝酸盐、柠檬酸铁和腐殖酸盐可以提高甲烷厌氧氧化的速率,这表明锰型甲烷厌氧氧化微生物对外加电子受体的适应能力较强。同时温度对锰型甲烷厌氧氧化速率的影响不显著,而pH和甲烷分压的影响显著。上述研究结果可为进一步研究锰型甲烷厌氧氧化过程提供理论参考。