双带隙光子晶体和纳米量子点协同提高TiO2光催化性能

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:llaaxzl123
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半导体TiO2作为一种重要的半导体光催化材料,由于其光催化活性高、化学稳定、安全无毒以及成本低廉等优点,在污染物的降解、太阳能电池和光化学合成等领域得到广泛的关注。但TiO2作为光催化剂有两个缺点:其一是被光激发的电子和空缺容易复合,即量子产率低;其二是禁带宽度大造成的太阳光能量利用率低。为此,本论文创新性的提出双重带隙光子晶体光局域效应和纳米量子点效应协同提高TiO2光催化性能的研究课题,研究内容与结果如下:首先利用化学浴沉积法(CBD)进行CdS量子点(QDs)敏化nc-TiO2膜,以光催化降解乙醛为探针反应,研究膜催化剂在可见光下的光催化活性,结果表明:CdS QDs敏化明显提高nc-TiO2膜的光催化性能,其乙醛反应动力学常数是nc-TiO2膜的2.82倍。究其原因,一方面是因为CdS量子点的敏化使得nc-TiO2的吸收向可见光区域延伸,从而提高了光催化活性。另一方面是因为CdS与TiO2之间形成的异质结促进光生电子的转移,抑制光生电子-空穴再复合,从而提高了量子效率和光催化活性。其次,通过旋涂法在SiO2 opal光子晶体上担载一层nc-TiO2制备得到nc-TiO2/SiO2 opal光子晶体复合膜,以光催化降解乙醛为探针反应。结果表明:相对于nc-TiO2/SiO2-dis复合膜,TiO2/SiO2 opal光子晶体复合膜的光催化性能增强因子达到1.57,归因于当光子晶体的光子禁带(PBG)位置与nc-TiO2膜吸收边吻合时,利用光子晶体的光局域效应提高nc-TiO2膜紫外区域的光吸收利用率,进而提高光催化活性。再次,将SiO2 opal光子晶体耦合到CdS QDs敏化nc-TiO2膜制备CdS QDs敏化TiO2/SiO2 opal光子晶体复合膜,光子晶体的光子禁带设计在CdS QDs的电子带隙(即UV-Vis吸收边),以光催化降解乙醛为探针反应。结果表明:CdS QDs/TiO2/SiO2 opal复合膜的光催化性能是单独nc-TiO2膜的3.94倍。意味着利用光子晶体在光子禁带处反射效应和光局域效应可以提高CdS QDs敏化nc-TiO2膜在可见光区域的光吸收利用率,从而增强nc-TiO2膜的光催化活性。最后,利用垂直沉积法、室温漂浮法制备双重带隙光子晶体,将其与CdS QDs敏化nc-TiO2膜复合制备复合型催化剂。并将SiO2光子晶体的一个PBG频带设计在nc-TiO2的UV-Vis吸收边处(387 nm),另一个PBG频带设计在CdS QDs的UV-Vis吸收边处(400500 nm)。以光催化降解乙醛为探针反应,研究复合膜催化剂全光下光催化活性。结果表明:以CdS QDs/TiO2/SiO2-dis复合膜为参比,CdS QDs/TiO2/SiO2-380,CdS QDs/TiO2/SiO2-460的增强因子分别为1.27、1.75,CdS QDs/TiO2/双带隙Si O2 opal复合膜增强因子达到2.07。究其原因,一方面光子晶体层的带隙频带与CdS QDs电子带隙的耦合作用提高了CdS QDs敏化nc-TiO2在可见光区域的光吸收利用率;另一方面双带隙光子晶体和CdS QDs的协同效应进一步显著提高TiO2的光催化性能。
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