【摘 要】
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我国环境水体中磺胺类药物广泛残留,其对人体和生态环境均构成潜在的威胁。传统的生化处理技术对磺胺类药物去除能力有限,基于过硫酸盐的高级氧化技术（PS-AOPs）可以通过产生强氧化性的活性物质,有效地降解甚至矿化一些难降解的磺胺类药物,而催化剂的制备和使用是PS-AOPs的关键。本研究首先以Fe（NO3）3·9H2O、盐酸多巴胺和三聚氰胺中的一种或多种作为原材料制备不同的碳基催化剂,研究铁源和氮源对催
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我国环境水体中磺胺类药物广泛残留,其对人体和生态环境均构成潜在的威胁。传统的生化处理技术对磺胺类药物去除能力有限,基于过硫酸盐的高级氧化技术（PS-AOPs）可以通过产生强氧化性的活性物质,有效地降解甚至矿化一些难降解的磺胺类药物,而催化剂的制备和使用是PS-AOPs的关键。本研究首先以Fe（NO3）3·9H2O、盐酸多巴胺和三聚氰胺中的一种或多种作为原材料制备不同的碳基催化剂,研究铁源和氮源对催化剂性能的影响。经X射线衍射光谱、拉曼光谱和X射线光子能谱（XPS）等表征发现,Fe（NO3）3·9H2O的加入有利于促进催化剂的石墨化,而三聚氰胺的加入可提高催化剂中的氮含量。Fe（NO3）3·9H2O、盐酸多巴胺和三聚氰胺三者共存时制备的催化剂（Fe-DA-CN）活化过一硫酸盐（PMS）降解磺胺甲恶唑（SMX）效率最高。为进一步探究碳源对于氮掺杂碳基材料性能的影响,以四种有机物（葡萄糖、氨基葡萄糖盐酸盐、多巴胺和均苯三甲酸）分别为碳源制备了催化剂。初次使用时,以多巴胺为碳源制备的催化剂（Fe-DA-CN）,活化PMS降解SMX的效果最佳,略优于以均苯三甲酸为碳源制备的催化剂（Fe-BTC-CN）。然而,不经清洗再直接利用时,Fe-BTC-CN依旧具有良好的催化效果,而Fe-DA-CN催化效果明显下降,这是因为Fe-DA-CN对SMX的去除中,吸附发挥了主导作用。Fe-BTC-CN和PMS用量分别为50 mg/L和0.25 m M时,在30 min内,对5 mg/L的SMX的去除率可达到99%以上,且受p H、无机阴离子(HPO42-、NO3-、CO32-、Cl-)和胡敏酸的影响较小,同时催化剂具有良好的可重复利用性。通过电子自旋共振测试和淬灭试验等研究手段发现,活化PMS降解SMX的主要活性物质为催化剂表面结合的自由基(·OH、SO4·-)和少部分的单线态氧。通过反应前后催化剂的XPS分析,发现催化剂中吡啶氮和石墨氮是活化PMS可能的反应位点。结合中间产物分析和密度泛函理论计算,可知SMX的降解位点主要集中在杂原子位点,并推测出5条可能的降解路线。
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