CEA单分子电化学检测和化学修饰电极有机物分析测定

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本论文的研究内容主要包括以下方面:1.基于微球介导酶联技术的癌胚抗原(CEA)单分子电化学检测提出了一种基于磁球计数的电化学检测单个CEA分子的新方法。该方法中CEA分子通过夹心免疫反应固定在硅烷化基底上,然后磁球与CEA分子以1:1的摩尔比结合从而连接到硅烷化基底上。接下来将磁球从基底上释放并标记碱性磷酸酶(AP),最后将带碱性磷酸酶的磁球与磷酸苯二钠底液一起引入毛细管中,在毛细管柱端进行电化学检测。由于每个磁球上的碱性磷酸酶催化周围的磷酸苯二钠生成产物苯酚,这样在每个磁球周围产生一个苯酚区带。苯酚区带在柱端用碳纤维束微盘电极在1.05 V条件下检测,得到一个个由苯酚氧化产生的电流峰,每个峰对应一个苯酚区带,即相应的对应一个CEA分子,通过计数流出曲线上的电流峰的个数,从而实现CEA的定量。用此方法CEA检测限为5.0×10-17mol/L。2.纳米金/聚3-甲基噻吩修饰电极对萘酚异构体的同时测定将纳米技术和电化学分析技术相结合,利用电沉积的方法将氯金酸直接还原为纳米金并修饰于玻碳电极上,然后在3-甲基噻吩溶液中聚合,得到一种具有高灵敏度、高选择性的纳米金/聚3-甲基噻吩修饰玻碳电极(nano-Au/P3MT/GCE)。研究发现该修饰电极上1-萘酚和2-萘酚的电化学响应大大增强,经半微分技术处理,两种异构体的氧化峰信号可完全分离,成功实现了萘酚异构体的同时测定。此方法稳定、灵敏度高,用于测定模拟水样中的萘酚,检测限分别为1×10-7mol/L(1-萘酚)和3×10-7mol/L(2-萘酚)。3.聚磺基水杨酸/纳米金修饰玻碳电极在抗坏血酸共存时测定多巴胺通过电聚合作用制得了聚磺基水杨酸修饰玻碳电极(PSA/GCE),再利用一步电沉积的方法将氯金酸直接还原为纳米金并修饰于聚磺基水杨酸修饰电极上,制备了聚磺基水杨酸/纳米金修饰玻碳电极(PSA/nano-Au/GCE).研究发现PSA/nano-Au/GCE修饰电极结合了聚磺基水杨酸和纳米金的灵敏度高、选择好的优点,可用于抗坏血酸(AA)共存条件下选择性对多巴胺(DA)进行测定,DA的检出限达到了9.5×10-8mol/L。
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