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作为半导体自旋电子学的重要组成部分,稀磁半导体(Diluted Magnetic Semiconductor,后文简称“DMS”)可将材料的磁、光、电等物性融于一体,在当前的信息社会具有重要的基础研究意义和产业价值。自上世纪六十年代DMS的概念提出至今,实现可控型的室温DMS一直是科研人员的梦想。2005年,Science杂志曾提出125个“挑战人类认知极限”的重要科学问题,其中,“能否实现室温磁性半导体”这一科学问题在物质科学中名列前茅。(Ga,Mn)As材料在众多DMS体系中被研究的最为充分,然而,由于(Ga,Mn)As中电荷与自旋的捆绑效应,使得(Ga,Mn)As只能通过低温分子束外延的方法被制备出P型薄膜,且居里温度(Curie temperature,后文简称“TC”)仅有200K,这些因素严重限制了(Ga,Mn)As的实际应用。2011年起,靳常青团队率先发现并命名了以“Li(Zn,Mn)As”为代表的“111”型和以“(Ba,K)(Zn,Mn)2As2”为代表的“122”型两个体系的新型DMS多晶块材(以BaZn2As2为母体相,后文简称“BZA”基),通过Ba2+/K1+与Zn2+/Mn2+的分别掺杂,实现了电荷和自旋掺杂机制的分离,目前的最高TC可达230K,刷新了可控型稀磁半导体的TC最高纪录。综合考虑(Ba,K)(Zn,Mn)2As2的众多优势,本论文的主要内容将从新材料探索和“材料、物性、器件”的“全链条”研究两个角度研究此类“BZA”基DMS材料,四个方面的工作凝练成如下三点:第一,研制了(Ba,Rb)(Zn,Mn)2As2多晶块材,通过Ba2+/Rb1+与Zn2+/Mn2+的分别取代实现了电荷和自旋掺杂机制的分离,最高TC可达143K,低温下材料的负磁阻效应高达34%,μSR实验表明了(Ba,Rb)(Zn,Mn)2As2的铁磁本征属性。(Ba,Rb)(Zn,Mn)2As2在室温下与超导体(Ba,K)Fe2As2、反铁磁材料BaMn2As2、母体相化合物BaZn2As2具有相同的四方ThCr2Si2结构,在ab面内的晶格失配度小于5%,这为基于各类异质结的自旋电子学器件研究奠定了基础。第二,研制了高质量、大尺寸的(Ba,K)(Zn,Mn)2As2单晶块材,材料具有较大的磁各项异性,观察到负磁阻效应和反常霍尔效应,载流子浓度在1020cm-3量。单晶的高压磁电调控实验与第一性原理计算相结合,阐明了材料的TC不仅与载流子的浓度有关,还与晶格中MnAs4四面体的构型密切相关,这为调控材料的TC提供了新的思路。基于此单晶和Pb的安德列夫异质结自旋极化率高达66%,且有进一步的提升空间,为原型器件制备的可行性开辟了道路,这是从“材料研究到原型器件”全链条研究中的关键一环。第三,开展了不同掺杂组分的(Ba1-xKx)(Zn1-yMny)2As2单晶结构、磁化率及电输运研究。研究表明,在BaZn2As2、(Ba,K)Zn2As2、Ba(Zn,Mn)2As2等材料中均无长程铁磁序的出现,仅当同时掺入载流子和局域磁矩时,材料才能展示出长程铁磁序,并且,引入的载流子浓度和自旋浓度对材料的磁性均有调控作用。目前,在单晶中实现了120K的TC,TC有进一步的提升空间,在此单晶中的安德列夫异质结同样实现了约60%自旋极化率。综上所述,本论文在新材料探索和“材料、物性、器件”的“全链条”研究中取得系列重要进展。