全反式维A酸类药物的合成研究

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维A酸类药物是一大组在化学结构与维生素A相类似的化合物,被广泛地应用于治疗多种皮肤病。维A酸及其一些异构体对某些肿瘤细胞的生长有抑制作用,其中全反式维A酸类化合物比如维A酸和阿维A酸相比其他维A酸类化合物在结构上更加稳定,具有抗皮肤角化异常作用,可用于治疗痤疮,银屑病及其他的皮肤病,临床上将其应用于肿瘤的预防和治疗也成为近年来医药领域研究的热点。本论文第一章综述了维A酸,异维A酸和阿维A酸几种典型维A酸类药物以及维A酸衍生物维A生育醇酯和芬维A胺的合成进展。论文第二章研究了以Wittig反应为基础的C15+C5方式合成得到维A酸异构体,以[3-甲基-5-(2,6,6-三甲基-1-环己烯基)-2,4-戊二烯基]三苯基膦氯盐作为C15合成子,5-羟基-4-甲基-2-呋喃酮作为C5合成子,用分子碘作催化剂,将Wittig反应产物异构化成全反式维A酸。我们以甲醇钠作碱,甲醇作溶剂,5-羟基-4-甲基-2-呋喃酮在35-40℃开环2h,再滴加C15-季膦盐,在0℃下搅拌1h,20℃下搅拌12h,然后将反应得到的维A酸异构体用碘催化异构化为全反式维A酸,两步总收率达到了55%。本合成路线收率好,产物纯度高,同时避免了使用重金属催化剂,适用于工业化生产的需要。论文第三章找到了一种简单有效合成高纯度阿维A酸全反式异构体的方法,该方法以4-甲氧基-2,3,6-三甲基苯甲醛为起始原料,通过羟醛缩合,格式反应,季膦盐化,Wittig反应合成得到了11反,13顺-阿维A酸和11反,13反-阿维A酸,然后在碘催化作用下异构化为高纯度的全反式阿维A酸。本方法合成过程简单,避免了酯水解过程,而且最终产品纯度较高,总收率达到了25.5%。最后,我们以制备的维A酸为原料,分别与DL-α-生育酚和对氨基酚通过酯化和酰化反应成功制备了维A生育醇酯,芬维A胺两种应用广泛的维A类衍生物。
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