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安全处理与处置放射性废物一直是核科学重点研究的课题之一。为了减少放射性核素泄露对环境造成的潜在危害,放射性废物处置前必须先对其固化再地质处置。人造岩石作为一种晶相固化体,放射性核素可被牢固地固化在矿相的晶格中,是一种较为理想的放射性废物处理方法。近几十年,世界各国投入了大量人力和物力研发人造岩石固化放射性废物处理技术。然而大量人造岩石固化放射性核素的研究主要集中在核素包容能力及固化体抗辐照能力等方面的研究,几乎未考虑衰变子体对固化体结构及稳定性的影响。由于放射性核素的不稳定,其衰变不仅发射高能粒子,还产生衰变子体。而衰变子体在价态、离子半径等方面同母体通常存在较大差异,这将引起固化体结构、化学稳定性、耐辐照性等的改变。因此,在评价放射性核素固化体的长期稳定性时,除应关注高能粒子的辐照效应外,还应关注子体效应,特别应重点关注衰变子体与衰变发射的高能粒子共同作用对固化体结构及稳定性的影响。本论文采用90Sr及其衰变子体稳定同位素(88Sr和89Y),以钙钛矿型人造岩石为固化基材,在固化体制备过程中引入88Sr及89Y,用电子辐照模拟90Sr衰变发射的β粒子,浸泡实验模拟处置环境中的地下水,研究了电子辐照、电子辐照与模拟子体89Y共同作用时90SrTi03的结构、稳定性等的演化规律。采用量子力学的密度泛函理论,研究了终态子体90Zr对Sr1-xZrxTiO3体系结构的影响,揭示了90Sr衰变过程中90SrTi03固化体的物相组成、结构转变及稳定性变化的规律。给出了90Sr衰变过程中90SrTi03的化学进程与子体相结构。(1)利用SoI-喷雾热解法制备的粉体,在1250℃下获得了纯相、结构致密的SrTi1-xZrxO3固化体。虽然Zr-O键键强大于Ti-O键键强,Zr4+取代Ti4+提高了固化体的机械性能,但随着Zr4+取代浓度的增加,固化体从高对称的立方结构转变为正交结构,且未明显改善固化体的抗浸出性能。(2)以Y2O3、SrTiO3和Ti203为原料,采用电弧熔炼法制备了同时固化88Sr与89Y的Sr1-xYxTiO3固化体。模拟研究了子体90y与母体90Sr价态及离子半径的不同对90SrTiO3晶体结构、物理化学性能的影响。结果表明：同时引入Ti4+和Ti3+,且保持Ti3+不变价,是获得高相纯固化体的关键。Y3+取代Sr2+提高了固化体的力学性能,但固化体的抗浸出性能降低。(3)用外电子辐照SrTi03和Sr0.9Y0.1TiO3,模拟研究了90Sr衰变发射的β-粒子及90Sr衰变衰变产生的衰变子体90Y共同作用对90SrTi03结构、物理性能及化学稳定性的影响。结果表明：电子辐照及模拟子体89Y的共同作用下,SrTi03具有良好的稳定性,仍保持其原始的晶体结构。基于子体90Y衰变为90Zr的半衰期仅为64 h,给出了90Sr和90y共存时90SrTi03的晶体结构。(4)采用密度泛函理论,研究了不同Zr掺杂浓度下Sr1-xZrxTiO3体系形成能、晶胞体积、晶胞中键长键角等的变化。在保持钙钛矿结构下,随着Zr取代浓度的增加,体系形成能增大,晶胞体积、键长及键角等减小,且体系更不稳定。但在考虑Zr4+取代Sr2+,可导致配位原子局域环境改变下,通过结构松弛下,可形成稳定正交对称的ZrTiO3,进一步证实了90Sr衰变的子体效应是影响90SrTiO3长期稳定性的关键因素之一