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聚酰亚胺(PI)因具有优异性能而成为近年来广泛研究的功能性薄膜材料之一,但PI材料自身的一些缺点限制了其在各领域的进一步发展。本文采用Materialstudio材料应用软件从分子层次上设计PI的分子结构,将功能化的聚降冰片烯(PNBE)引入到PI薄膜中对其进行共聚改性,考察了PI/PNBE杂化体系结构变化、相容性、力学性能、结晶性、扩散性等性质的变化。通过配制聚酰胺酸(PAA)溶液,程序升温制备了PI薄膜,分别采用红外分析和旋转粘度计测量方法探讨了PAA高分子溶液的动力学反应过程的以及涂膜干燥固化过程中温度和固含量对蒸发过程的影响。同时建立了PI在涂膜固化过程的物理模型,利用Visual Basic(VB)语言采用离散方法对物理模型进行求解,考察了涂膜工艺(温度、固含量、干燥时间)对浓度场、扩散系数、体积分数等参数的影响,深入探究了涂膜固化过程的扩散行为和扩散机理,并与实验进行对比论证。结果表明:能量/几何优化和分子动力学优化后,PI封装模型的尺寸和密度逐渐趋于稳定,内聚能密度及溶度参数与实际值接近,证明了封装模型的合理性。与纯PI相比,交联结构的引入使PI/PNBE杂化体系相容性变差,但对溶剂二甲基甲酰胺(DMF)和水分子H2O的阻隔性能提高。Reflex X-ray衍射和Mechanical Properties模拟表明PI/PNBE杂化体系的结晶性能和力学性能有所提高。基团贡献法表明,DMF是一种非常合适的溶剂,其与均苯四甲酸二酐(PMDA)极性较强,而二氨基二苯醚(ODA)极性较低。红外光谱和旋转粘度计方法表明,PAA配制过程中,缩聚反应在140 min反应完全,中间时段反应最快,反应程度大概在86.93%左右。实验表明,涂膜干燥过程中,溶剂在前50 min快速蒸发,温度越高或固含量越低,溶剂蒸发越快,涂膜残留质量越小。通过离散法求解物理模型发现,体积分数模拟值与实验值变化趋势一致且匹配度较好,证明了蒸发固化物理模型的合理性。模型结果表明,温度越高或固含量越低,蒸发越快,体积分数变化越快。从溶液-基材界面向溶液-气相界面,涂膜浓度逐渐减小,涂膜表面产生“结皮”效应。随着干燥进行,结皮效应愈加明显,最后固化成膜。温度越高,固含量越低,结皮效应越明显。涂膜自扩散系数比相互扩散系数大一个数量级,随着干燥进行自扩散系数逐渐下降,相互扩散系数逐渐提高。温度越高,固含量越低,相互扩散系数越大。