烟气脱硝过程中金属氧化物对半焦低温氧化特性的影响

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煤炭是我国的主要能源,在煤炭利用过程中排放的NOX所引起的大气污染问题,严重的影响着大气环境和人类生活健康。为了缓解大气污染的严重程度,各国政府纷纷通过立法来控制NOX的排放量。由于活性半焦具有吸附效率高、价格低廉等特点,且半焦与NO的还原反应在脱硝过程中十分重要,因而活性半焦脱硝剂备受国内外学者的青睐。烟气中一般含有5%左右的O2,这会提高活性半焦脱硝剂的脱硝效率。但同时多余的O2会与活性半焦载体中的碳反应,造成载体的消耗,这种现象严重制约着半焦脱硝剂脱除烟气中NO的效率,提高烟气处理的成本。因此,研究半焦低温催化氧化特性有助于在实际应用中控制半焦载体的损耗。针对目前对半焦低温催化氧化反应机理的认识尚有不足之处,本论文采用超声波浸渍法使褐煤负载金属氧化物并制备成活性半焦。在模拟气氛下,利用固定床反应器,系统的研究了氧化温度、植入金属含量及金属种类、及其他气氛对半焦低温催化氧化特性的影响。利用傅立叶红外仪(FTIR)分析氧化前后半焦表面含氧官能团的变化;利用X射线衍射仪(XRD)分析氧化前后半焦中金属氧化物的晶体结构变化;利用电子显微镜(SEM)分析半焦表面的形貌结构。探讨了在半焦低温氧化过程中的低温氧化机制和金属氧化物的催化机制。实验结果表明:氧化温度的升高会促进半焦的氧化反应及金属氧化物的催化作用。氧化温度越高,半焦的氧化反应程度越剧烈,金属氧化物的催化作用越明显。在半焦中植入的金属含量及金属种类不同,金属氧化物的催化机制有所不同。F5催化剂较F10催化剂催化半焦氧化反应向氧化程度深的方向进行。Fe基氧化物催化半焦氧化反应生成CO,而Cu基氧化物催化半焦氧化反应生成CO2。烟气中存在的CO2气体对半焦低温氧化反应有一定的抑制作用。而NO对半焦氧化反应生成CO有促进作用,且CO参与脱硝过程,与NO反应生成CO2和N2
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